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顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-09-15 08:30

正文

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研究背景

离子选择性膜是生物、能源和计算系统中的基础组件，由于其在离子分离和净化过程中的重要应用，近年来成为研究热点。然而，制造能够分离相似大小和相同电荷的离子的固态超薄膜，并且具备高选择性和通透性，仍然面临挑战。这主要是由于现有技术中，二维材料膜的孔径控制难度大，且存在孔道阻塞、环境污染物引入以及膜之间的变异性问题。

成果简介

为了解决这一问题， 芝加哥大学Pritzker分子工程学院刘翀助理教授 团队在Nature Communications期刊上发表了题为“In situ generation of (sub) nanometer pores in MoS ₂ membranes for ion-selective transport”的最新论文。科学家们提出了一种新方法，利用远程电场原位制造高密度（亚）纳米孔膜。通过施加横向电场于少层多晶MoS ₂ 膜中，利用电场的静电和电化学效应，成功制造了直径从<1纳米到约4纳米的纳米孔，并能够以亚纳米精度控制孔径。

这种膜展示了对单价离子（K ⁺ 、Na ⁺ 、Li ⁺ ）以及双价离子（Mg ²⁺ 、Ca ²⁺ ）的高选择性运输，优于现有的二维材料纳米孔膜。通过分子动力学模拟，研究人员揭示了离子与孔内缓慢水分及离子-阴离子相互作用的独特机制，从而解释了高选择性的来源。这一研究为离子选择性膜的制造提供了新的思路和方法。

研究亮点

1. 实验首次实现了利用远程电场原位制造高密度（亚）纳米孔膜，孔径从<1纳米到约4纳米，并实现了亚纳米级精度的孔径控制。通过在少层多晶MoS ₂ 膜中引入电场，利用晶界的电化学效应实现了这一目标。

2. 实验通过电场调控实现了：多层MoS ₂ 膜中纳米孔的原位生成，具有以下结果：

高选择性离子运输：与现有的二维材料纳米孔膜相比，MoS ₂ 膜展示了对单价（K ⁺ 、Na ⁺ 、Li ⁺ ）和双价离子（Mg ²⁺ 、Ca ²⁺ ）的显著选择性。特别是在相同电荷的离子分离方面表现优异。
孔径和密度的精确调控：孔径从<1纳米到约4纳米之间可调，孔扩展速度达到约0.2纳米²/s，使得孔径控制精度达到亚纳米级。
离子选择性机制的揭示：通过分子动力学模拟，发现阳离子与孔内缓慢水分的相互作用以及阳离子-阴离子相互作用是导致不同离子运输行为的主要原因。相较于单层膜，少层膜中离子选择性显著提高。

图文解读

图1 在多晶少层MoS ₂ 中进行电化学孔生成，与机械剥离的少层单晶进行比较。

图2 纳米孔特性表征与原位调节。

图3 MoS ₂ 纳米孔中离子运输的分子动力学模拟结果。

图4 MoS ₂ 纳米孔中离子运输的分子动力学模拟结果。

结论展望

本文的研究提供了对制造高选择性和高通透性超薄膜的新见解，尤其是针对相似大小和相同电荷的离子的分离。通过应用远程电场在多晶MoS ₂ 膜中原位制造（亚）纳米孔，这项技术突破了传统膜制造方法的限制，实现了孔径从<1纳米到约4纳米的精确调控。研究显示，电场的强度和持续时间，以及起始材料的原子特性，对孔隙率有直接影响，这为设计具有高选择性和高通透性膜的策略提供了新的思路。

此外，通过分子动力学模拟揭示了阳离子与孔内缓慢水分以及阳离子-阴离子相互作用对离子选择性的影响，这一发现有助于理解离子在纳米孔中的运输行为。与现有单层膜相比，少层MoS ₂ 膜在离子选择性方面展现出显著优势，尤其在对单价阳离子的选择性上。这项研究不仅推动了二维材料膜在离子分离领域的应用进展，还为未来膜技术的发展提供了重要的理论依据和技术路径。

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