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【超分子】多种非共价相互作用诱导的环形[4]索烃（8⁴₁）的高选择性构筑

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-12-31 08:09

正文

高度有序的机械互锁超分子结构的合成是一个极具挑战性的课题。尽管各种各样的[3]索烃和[5]索烃被报道，只有两例线性[4]索烃被合成，还没有明确的策略来获得环状[4]索烃。近日， 洛阳师范学院党理龙 副教授和 马录芳 教授课题组首次 合成了两个环状[4]索烃，并探索了其在太阳能驱动海水淡化方面的应用。

图1. 环状[4]索烃 1 、 2 ，配合物 3 、 4 、 5 的自组装。

在文中，作者制备了具有较大共轭平面、合适角度的非线性二咪唑配体 L1 与萘二亚胺基半夹心铑/铱构筑单元 E1/E2 ，通过配位驱动自组装策略，一步法高产率的合成环状[4]索烃 1 、 2 。随后，选用金属-金属间距离比 E1/E2 略短的构筑单元 E3、E4、E5 与 L1 自组装，分别形成了配合物 3 和两个金属大环 4 和 5 。

单晶X射线衍射分析发现4个相同的四核金属大环首尾互锁，形成了一个新颖的环形[4]索烃配合物（图2a、2b、2c）。图2e、2h显示了NDI单元与咔唑单元之间的π•••π堆积作用。而且，苯基上的氢原子与邻近的咪唑平面之间存在“T”型的边对面C-H••π相互作用。在固态下，主体框架与三氟甲烷磺酸根离子之间的氢键相互作用清晰可见（图2g）。C-H••π和π••π堆积作用的协同效应诱导了环形[4]索烃的形成。

图2. 环状[4]索烃 1 和 2 的分子结构、配位模式和堆积作用。

由[4]索烃 1 制备的超分子薄膜 1 具有优异的光热转换性能和良好的亲水性，在1个太阳光照射下，蒸发速率达到2.37 kg m ^-2 h ^-1 （图3）。为评估薄膜 1 的实际应用价值，采用ICP-MS检测海水淡化前后黄海中 Na ⁺ 、Mg ²⁺ 、Ca ²⁺ 和 K ⁺ 的浓度，结果显示，通过薄膜 1 过滤后海水中的四种离子减少了3-4个数量级。上述实验结果表明薄膜 1 在太阳能界面蒸发和脱盐的实际应用中具有很大的潜力。

图3. 薄膜 1 在太阳光照射下的光热图像、水接触角随时间变化、水质量随时间的变化以及海水淡化前后黄海中 Na ⁺ 、Mg ²⁺ 、Ca ²⁺ 和 K ⁺ 的浓度测定。

这项工作不仅提供了一种基于协同作用力构建环状[4]索烃等高阶超分子拓扑结构的简便策略，还促进了这种材料在太阳能驱动海水淡化领域的应用。

这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，文章的共同第一作者是洛阳师范学院 党理龙 副教授、三峡大学硕士研究生郑杰同学、南京林业大学田丹教授。通讯作者是洛阳师范学院 党理龙 副教授和 马录芳 教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Highly Selective Construction of Unique Cyclic [4]catenanes ( 8 ₄ ¹ ) Induced by Multiple Noncovalent Interactions

Li-Long Dang*, Jie Zheng, Dan Tian, Yin-Hang Chai, Tian-Tian Wu, Jian-Xin Yang, Peng Wang, Ying Zhao, Francisco Aznarez, Lu-Fang Ma*

Angew. Chem. Int. Ed ., 2024 , DOI: 10.1002/anie.202422444

党理龙副教授简介

党理龙，洛阳师范学院副教授，硕士生导师，河南省优秀青年基金获得者，河南省高校科技创新人才。主要从事配位超分子化合物的构筑及其光热性能研究。先后主持国家自然科学基金面上项目、青年项目、河南省优秀青年科学基金项目、河南省高校科技创新人才项目、上海市分子催化和功能材料重点实验室开放基金项目等。迄今以第一作者/通讯作者在 Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc. (2篇)、 Angew. Chem. Int. Ed. (3篇)、 Sci. China Chem.、Chem. Sci. (3篇) 等期刊上发表研究论文20余篇。2020年获上海市优秀毕业生荣誉称号。担任 Chin. Chem. Lett.、Chin. J. Struct. Chem.、Chem. Synth. 杂志青年编委。

https://www.x-mol.com/university/faculty/360116

马录芳教授简介

【超分子】多种非共价相互作用诱导的环形[4]索烃（8⁴₁）的高选择性构筑

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