专栏名称: 催化开天地
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中科大&西安工大，CO2还原最新Nature子刊！

催化开天地  · 公众号  ·  · 2024-08-16 08:30

正文

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研究概述
K + 等阳离子在CO 2 电还原反应中发挥着关键作用，但其在反应机理中的作用仍有争议。
基于此，2024年8月14日， 中国科学技术大学吴宇恩教授/姚涛教授/Xiaoping Gao， 西安工业大学杨亚雄副教授团队 在国际顶级期刊 Nature Communications 发表题为《Identification of K + -determined reaction pathway for facilitated kinetics of CO 2 electroreduction》的研究论文。
在此，作者使用高度对称的 Ni-N 4 结构来选择性地探究 K + 的机理影响并确定其与化学吸附的 CO 2 − 的相互作用。
电化学动力学研究发现，在 K + 存在的情况下，速率决定步骤发生了变化。通过原位 X 射线吸收光谱和原位拉曼光谱，化学吸附 CO 2 - 的光谱证据明确了这种速率决定步骤转变的来源， 巨正则势动力学模拟进一步证实了这些发现。
因此，作者确定了长期以来提出的 K + 和化学吸附的 CO 2 - 之间的非共价相互作用。 这种相互作用稳定了化学吸附的 CO 2 - ，将速率决定步骤从协同质子电子转移转变为独立质子转移。 这一转变消除了电子转移步骤的贡献，从而降低了反应势垒。
由K + 决定的反应路径使CO 2 电还原反应的能垒低于竞争性析氢反应（HER），从而使CO 2 电还原反应（CO 2 RR）具有独有的选择性。
图文解读
图 1：Ni-N 4 -HM的制备示意图及其CO 2 RR性能
图 2：Ni-N 4 -HM 的模拟和实验原位 XANES
图 3：K + 作用下CO 2 RR转化为CO过程的AIMD和GCP-K计算
文献信息






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