专栏名称: 催化计

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吴宇恩/姚涛/高晓平/杨亚雄Nat. Commun.：揭示K离子如何加速CO2电还原动力学

催化计 · 公众号 · · 2024-08-16 20:04

正文

电催化讨论群-1： 529627044

K ⁺ 阳离子在 CO ₂ 电还原反应中起着关键作用，但是目前人们对于 K ⁺ 阳离子的反应机理和作用存在争议。

有鉴于此， 中国科学技术大学吴宇恩教授、姚涛教 授、高晓平、西 安工业大学杨亚雄副教授等 使用高度对称的 Ni-N ₄ 位点选择性地研究 K ⁺ 在电催化反应中的机理和作用，明确发现 K ⁺ 与化学吸附 CO ₂ ^- 之间的相互作用对反应动力学的影响和选择性的影响。

本文要点

要点1. 电化学动力学研究发现，在 K+ 存在的情况下，速率决定步骤发生了变化。来自原位 X 射线吸收光谱和原位拉曼光谱的化学吸附 CO ₂ 的光谱证据确定了这种速率决定步骤变化的原因。通过巨正则势动力学模拟进一步验证这些发现。

要点2. 明确验证了长期以来认为的 K ⁺ 和化学吸附 CO ₂ ^- 之间的非共价相互作用。这种相互作用能够稳定化学吸附 CO ₂ ，从而导致反应速率决定步骤由质子 - 电子协同转移变成单独的质子转移。这种速率决定步骤的变化通过消除电子转移步骤的贡献来降低反应势垒。

这种由 K ⁺ 决定的反应路径使得 CO ₂ 电化学还原反应的能垒比竞争性的 HER 反应更低，因此实现了 CO ₂ 电还原的独特选择性。

Wu, F., Liu, X., Wang, S.et al. Identification of K ⁺ -determined reaction pathway for facilitated kinetics of CO ₂ electroreduction. Nat Commun 15, 6972 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50927-4

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50927-4

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光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

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