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【催化】太阳能驱动Fe-Mn二元非贵金属高效活化木质素C-C和C-O键制绿色合成气

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-11-11 08:09

正文

合成气（CO和 H ₂ 的混合物）是现代工业经过费托合成过程生产液态燃料的基础原料，主要来源于煤炭、石油和天然气，传统生产过程能耗高、二氧化碳排放严重。探索碳中性可持续的合成气供应方案对未来能源动力装备脱碳具有重要意义。木质纤维素是地球规模最大的非食用生物质资源，年产量约1800亿吨。木质素和纤维素、半纤维素，并列木质素纤维素的三大组分。全球每年制浆造纸工业废水排放的木质素就高达5000万吨以上，不仅严重污染环境，而且造成资源的极大浪费。太阳能驱动木质素和水制备绿色合成气有望为碳中性液态燃料的可持续供应提供新的解决方案。

上海交通大学 新能源动力研究所 周宝文 副教授课题组在 Angew. Chem. Int. Ed. 上发表研究论文， 通过InGaN纳米线/Si组装体担载的Fe-Mn二元非金属催化剂同时活化木质素丰富的C-C和C-O键，实现太阳光驱动木质素和水高效转化制绿色合成气 ，光→燃料的能量效率达到11.8%。

图1. InGaN纳米线/Si组装体担载Fe-Mn二元非贵金属活化木质素C-C和C-O键制合成气示意图

本文通过Fe-Mn二元纳米颗粒修饰的InGaN纳米线/Si人工光合成器件，利用太阳光激发产生的高能载流子，同时活化木质素分子丰富的C-C键和C-O键，释放出•C H ₃ ，随之与水分解产生的•OH自由基经过系列演变最后生成CO和 H ₂ （图1）。同位素标记、原位谱学表征以及理论计算揭示了木质素和水分子演变成合成气的反应路径，证实合成气主要来源于木质素衍生的•C H ₃ 和水氧化产生的•OH。模型化合物活性以及C-C键和C-O键断裂能大小的比较进一步证实Fe-Mn二元助催化剂可同时断裂木质素的C-C和C-O键，使最大化利用木质素不同官能团制备绿色合成气成为可能。

这一成果近期发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上，上海交通大学新能源动力研究所硕士生 俞天奇 、加拿大麦吉尔大学的博士生 Ying Zhao 是论文第一作者， 周宝文 副教授、加拿大麦吉尔大学 Jun Song 教授为共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN

Baowen Zhou, Tianqi Yu, Ying Zhao, Jingling Li, Yixin Li, Liang Qiu, Hu Pan, Muhammad Salman Nasir, Jun Song, Zhen Huang

Angew. Chem. Int. Ed ., 2024 , DOI: 10.1002/anie.202413528

研究团队简介

周宝文，上海交通大学新能源动力研究所副教授、博士生导师、国家重点研发计划青年首席科学家、国家高层次青年人才。致力于面向碳中和未来的能源器件-系统-解决方案，开展人工光合作用、绿氢和可再生合成燃料、化学储能与下一代电池技术、废弃物资源化利用的研究，近年来以一作/通讯作者身份在 Nat. Catal., PNAS (2), Nat. Commun. (3), Angew. Chem. Int. Ed. (3)., Sci. Bull. (3), Energy Environ. Sci., Adv. Sci., Chem. Sci. (3)., ACS Catal., Green Chem. (4), Sci. China Chem. (2)., FIE (4), Chem. Eng. J., Small (2), 科学通报（2）等期刊发表论文40多篇，总论文60多篇。申请发明专利近20件，授权7件。该研究得到了国家重点研发计划氢能技术重点专项、国家自然科学优秀青年基金（海外）、上海市基础研究特区计划、上海交通大学-国土自然资源部第二海洋研究所“深蓝计划”等项目资助。

https://www.x-mol.com/university/faculty/365951

【催化】太阳能驱动Fe-Mn二元非贵金属高效活化木质素C-C和C-O键制绿色合成气

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