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清华大学刘碧录/王经纬AM：具有室温可调铁磁性的二维Cr₂O₃-CrN镶嵌异质结

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-05-12 10:29

正文



全文速览
磁性二维（ 2D ）材料因其在自旋电子等领域的应用前景而引起了广泛的关注。其中， 2D 异质结为探索新奇的物理现象和应用提供了新的可能性。然而，铁磁性的 2D 异质结可控生长仍然面临巨大挑战。本研究中，作者采用化学气相沉积法成功制备一种新奇的 2D Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结材料，所制备的异质结组分可控，且表现出稳健的室温铁磁性。重要的是， Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结具有优异的高温稳定性和环境稳定性，且居里温度 >400 K ，为未来自旋电子学的发展提供了材料基础。




背景介绍
磁性二维材料因其新奇的磁性现象如巨磁阻效应、量子反常霍尔效应等引起科学家的广泛关注，且在自旋电子等领域具有广泛的应用前景，有望突破摩尔定律的瓶颈，成为下一代信息材料。然而，本征二维铁磁材料在自然界中很少见，并且迄今为止发现的大多数二维铁磁材料存在稳定性差、居里温度（ T c ）较低等问题，限制了对其性质和实际应用的研究。其中， 2D 异质结为探索新奇的物理现象和应用提供了新的可能性。


由于体相的过渡金属氧化物和氮化物表现出广泛的可调磁性和高稳定性，构筑二维过渡族金属氧化物氮化物异质结可能是克服上述限制的重要方式。然而，二维室温铁磁异质结构的可控生长仍然是一大挑战。目前二维异质结主要通过手动堆叠和直接生长两种方式进行制备。虽然手动堆叠方式可以适用于多种层状材料组成的二维垂直异质结构，但其复杂性和低效性的剥离 / 转移过程使其难以实现规模制造。相比之下，自下而上的生长方法更具有规模化制备的潜力，但大多数当前报道的生长方法需要严格的生长条件，例如超高真空等，发展一种简便且可控的方法来制备二维铁磁异质结构是当下面临的主要挑战之一。




图文解析
图 1. 二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结示意图。


图 2. 二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的合成和结构表征。 a) Cr 2 O 3 与 CrN 的晶体结构示意图。 b) 双金属前驱体制备二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结。 c) 蓝宝石上生长的 2D Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的光镜图像。 d) 厚度为 2 nm 的二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的 AFM 图像。 e) Na 2 CrO 4 、 CrCl 3 以及 Na 2 CrO 4 和 CrCl 3 金属前驱体混合物 (Na 2 CrO 4 :CrCl 3 = 3:1) 的 TGA 曲线。 f) 二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的低倍率 TEM 图像。 g) 从 f 收集的 SAED 衍射图案；红圈和蓝圈分别代表 Cr 2 O 3 (11−20) 和 CrN(2−20) 晶格面。 h) f 中 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的快速傅里叶变换 HRTEM 图像；插图是原始 HRTEM 图像中 Cr 2 O 3 和 CrN 的傅里叶变换图。


图 3. 改变氮化时间 t N 对二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结组分比的调制。 a) 当 t N = 0 min( 红色 ) 、 120 min( 紫色 ) 、 240 min( 蓝色 ) 时，产物中 Cr 和 N 的 XPS 光谱。 b) t N = 0 min( 红色 ) 、 120 min( 紫色 ) 、 240 min( 蓝色 ) 时产物的 XRD 谱图。 c) 当 t N 从 0 ~ 300 min 变化时，生长产物的一系列拉曼光谱。 d) 不同 t N 值的产物中 N:Cr 的原子比。底部为组分比演化过程示意图。


图 4. 二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的磁性表征。 a) 300 K 下 Cr 2 O 3 、 CrN 和 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的 SQUID 表征。 b) 300 K 下 3 mm × 3 mm 蓝宝石衬底上厚度为 20 nm 的 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结与 N:Cr 原子比相关的 Hc 和 Ms。c) 不同温度下 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结 (N:Cr = 0.8) 的 SQUID 表征。 d) 先前报道的异质结构和 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结中 T C 的比较。


图 5. 单片二维 Cr 2 O 3 、 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结和 CrN 的 MFM 测量结果。 a 、 b) MFM 工作机理。 c 、 e 、 g) Cr 2 O 3 、 Cr 2 O 3 - CrN 镶嵌异质结 (N:Cr = 0.5) 和 CrN 的 AFM 图像，厚度均约为 20 nm 。 d, f, h) c ,e 和 g 中纳米片的 MFM 结果。 i) Cr 2 O 3 、Cr 2 O 3 - CrN MH 和 CrN 的铁磁性机理。白色箭头的长度表示磁性的强度。




总结展望
近日，清华大学深圳国际研究生院王经纬和刘碧录 ( 共同通讯 ) 等人报告了一种二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结 (MH) 的一步化学气相沉积生长方法。所制备的异质结组分可控，且表现出稳健的室温铁磁性。二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结由嵌入 CrN 子畴的 Cr 2 O 3 薄片组成，其中 CrN: Cr 2 O 3 比例在生长过程中可实现从 0% 到 100% 的连续调控，从而实现了对 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的磁性 ( 如饱和磁化、矫顽力场 ) 的调制。重要的是， Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结具有优异的高温稳定性和环境稳定性，且居里温度 >400 K 。二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结中的强铁磁性可能源于晶格失配引起的界面区中的应变和特殊的 O-Cr-N 键。本研究中使用的生长方法可以实现二维异质结构磁体的结构和成分控制，从而实现对铁磁性的调制。因此，该二维异质结不仅为研究界面磁性提供了材料平台，还可以作为高温自旋电子器件的新型候选材料。


相关研究成果近期以“可调室温铁磁性二维 Cr 2 O 3 -CrN 镶嵌异质结的生长 ” （ Growth of Two-Dimensional Cr 2 O 3 -CrN Mosaic Heterostructures with Tunable Room-Temperature Ferromagnetism ）为题发表在国际期刊《 Advanced Materials 》上。


论文链接： https://doi.org/10.1002/adma.202304946


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