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第一作者：Zhipeng Xie
通讯作者：陈雄，
王心晨
通讯单位：
福州大学
陈雄
，
福州大学化学学院研究员，
闽江学者，
博士生导师。
主要从事有机共轭聚合物的设计合成及其在多相光催化、能量存储等领域的研究。
王心晨，
福州大学教授，
博士生导师。
国家重点实验室副主任、中-德联合实验室主任。
主要从事人工光合成的化学基础与应用研究。
论文速览
光催化合成
过氧化氢（
H
2
O
2
）是传统蒽醌法的有利且生态可持续的替代方法。然而，在没有牺牲剂的情况下实现高转换效率仍然是一个挑战。
本研究探讨了共价有机框架（COFs）孔道化学微环境的变化对光催化
合成
H
2
O
2
效率的影响。在本文中，作者制备了两种具有相同骨架结构但孔壁上连接不同烷基链的COF-O和COF-C。
实验结果显示，COF-O的亲水性变化导致电荷复合受到抑制，电荷转移电阻降低，界面电子转移加速。在
氧化还原反应
中，
使用H
2
O和O
2
通过氧化还原反应实现了高达10.3%的表观量子产率（λ=420 nm）
，这是迄今为止聚合物光催化剂中报道的最高值之一。本研究为优化H
2
O
2
生成的光催化活性和选择性提供了新的途径。
图文导读
图1：COF-C和COF-O的合成途径以及它们的X射线衍射（XRD）图谱。
图2：COF-C和COF-O的氮气吸附-脱附等温线和水蒸气吸附能力，以及通过密度泛函理论（DFT）计算的水分子吸附位点，揭示了COF-O具有更好的亲水性。
图3：两种COFs在纯水和氧气环境下的光催化H
2
O
2
产率。
图4：COF-C和COF-O在可见光照射（420 nm，30 W LED）照射期间和照射后的EPR信号。
图5：DFT基于单层和 AA堆积结构，计算了COF-C和COF-O的O1和O3位点光催化ORR通路的自由能图。
总结展望
本研究通过侧链工程方法，成功地调整了共价有机框架孔道的化学微环境，显著提升了光催化合成H
2
O
2
的效率。COF-O由于其增强的亲水性和额外的活性位点，展现出了卓越的光催化性能。
这些发现不仅为设计新型高效光催化剂提供了重要指导，也为深入理解光催化过程中的电子和质量传递机制提供了新的视角。通过进一步优化孔道化学微环境，未来有望开发出性能更优的光催化材料。
文献信息
标题：Variation of Chemical Microenvironment of Pores in HydrazoneLinked Covalent Organic Frameworks for Photosynthesis of H
2
O
2
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202410179
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