专栏名称: 微算云平台

微算云平台（www.v-suan.com）为华算科技旗下科技媒体，以计算技术为核心，提供最新资讯、实用教程、培训指导、政策动态、人才招聘等信息，同时建有问答平台、交流社区和解决方案商城，服务材料、化学、物理、计算机、机械、生物等多个学科。

硕士生一作！他，32岁已发2篇Science，36岁获「国家杰青」，新发第25篇Angew！今年已发8篇NS子刊！

微算云平台 · 公众号 · · 2024-12-25 08:18

正文

【做计算找华算】 理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

经费预存选华算科技：年终重磅加码，高至30%预存增值 ！

成果简介

氢气（H ₂ ）作为一种新型能源，因其清洁、能量密度高等优点而受到广泛关注。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）和阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）是氢能利用的两种主流技术，其中AEMFCs阳极的氢氧化反应（HOR）是实现燃料电池高性能的关键一步。然而，碱性HOR动力学比酸性介质中慢2-3个数量级，即使是最先进的铂（Pt）基催化剂。而PtRu基催化剂的HOR存在效率低、CO中毒和高电位过氧化的问题。

基于此， 厦门大学黄小青教授和韩佳甲助理教授、中国海洋大学李雷刚副教授（共同通讯作者）等人 报道了一种非晶化策略，以Sr ₂ Pt(OH) ₈ NBs为模板，合成了非晶态SrRuPtO _x H _y 纳米带（a-SrRuPtO _x H _y NBs）催化剂，用于催化碱性HOR和燃料电池。

具有非晶结构的a-SrRuPtO _x H _y NBs提供了丰富的活性位点，具有优化的HBE和OHBE，降低了CO中毒率，提高了抗氧化能力。结果表明，a-SrRuPtO _x H _y NBs具有良好的碱性HOR和燃料电池性能。其中，a-SrRuPtO _x H _y NBs对HOR的质量活性分别是SrRuPt(OH) _x NBs和PtRu/C的25倍和5倍。此外，a-SrRuPtO _x H _y NBs表现出持久的稳定性，仅有3%的活性衰减。对于AEMFCs，a-SrRuPtO _x H _y NBs在0.05 mg _Pt+Ru /cm ² 的低负载量下实现了750 mW/cm ² 的峰值功率密度（PPD）和14.8 W/mg _Pt+Ru 的比功率，显著优于PtRu/C。

机理研究表明，a-SrRuPtO _x H _y NBs的非晶态结构提供了丰富的高价活性位点，具有优化的中间吸附和抗氧化能力，降低了CO中毒率。更重要的是，通过同位素实验发现，a-SrRuPtO _x H _y NBs中的氢（H）参与了碱性HOR，并通过从头算分子动力学（AIMD）模拟和密度泛函理论（DFT）计算得到证实。同时，a-SrRuPtO _x H _y NBs具有三种不同的HOR机制，无论哪种机制起作用，a-SrRuPtO _x H _y NBs体系始终表现出较低的HOR势垒。此外，这三种机制并存，整体HOR效率大大提高。本工作为设计高性能燃料电池催化剂提供了一种新策略。

相关工作以《Optimized Adsorption of Had and OHad over Amorphous SrRuPtO _x H _y Nanobelts towards Efficient Alkaline Fuel Cell Catalysis》为题发表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。 本文的共同第一作者是厦门大学黄小青教授课题组的刘思雨硕士和刘尚恒博士 。

值得注意的是，在2024年11月26日，黄小青教授团队刚发表第24篇Angew.！详见： 他，32岁已发2篇Science，36岁获「国家杰青」，新发第24篇Angew！今年已发7篇NS子刊！

黄小青 ，2005年于西南大学获理学学士学位，2011年于厦门大学获理学博士学位，2011—2014年在美国加州大学洛杉矶分校黄昱教授和段镶锋教授课题组从事的博士后研究，2014年至今先后于苏州大学、厦门大学任特聘教授、博士生导师。2020年获国家杰出青年科学基金资助。

研究团队主要从事无机纳米材料的设计合成及其在电催化、能源转移、小分子活化等领域的催化研究，属于无机、材料、催化和能源交叉学科。课题组网页：https://xhuanggroup.xmu.edu.cn/.

图文解读

通过共沉淀法和离子交换法，作者制备了a-SrRuPtO _x H _y NBs，然后进行热处理。首先，采用共沉淀法合成了Sr ₂ Pt(OH) ₈ NBs，然后加入K ₂ RuCl ₆ 溶液进行离子交换反应得到SrRuPt(OH) _x NBs。接着，在200 °C的空气中处理SrRuPt(OH) _x NBs，得到a-SrRuPtO _x H _y NBs。

三维（3D）层析重建结果表明，Sr ₂ Pt(OH) ₈ NBs是典型的一维（1D）纳米结构和固体。高分辨率透射电镜（HRTEM）图像显示其具有点阵条纹，选择区电子衍射（SAED）图显示其具有多晶衍射环，证实了Sr ₂ Pt(OH) ₈ NBs的多晶结构。元素映射结果显示，Sr、Ru和Pt均匀分布在Sr ₂ Pt(OH) ₈ NBs中。热退火后，得到的a-SrRuPtO _x H _y NBs保持中空结构。

图1.三种催化剂的合成与表征

图2.电子结构研究

线性扫描伏安（LSV）极化曲线显示，阳极电流密度随着电位的增加而急剧增加，表明a-SrRuPtO _x H _y NBs具有优异的HOR活性，明显高于SrRuPt(OH) _x NBs和PtRu/C。同时，a-SrRuPtO _x H _y NBs的动力学电流远大于SrRuPt(OH) _x NBs和PtRu/C，表明其对HOR的反应动力学要快得多。在50 mV时，a-SrRuPtO _x H _y NBs、SrRuPt(OH) _x NBs和PtRu/C的平均质量活性分别为7.5、0.29和1.4 A/mg _Pt+Ru ，表明a-SrRuPtO _x H _y NBs具有最高的质量活性。

计时电流曲线表明，a-SrRuPtO _x H _y NBs表现出更持久的稳定性，在10000 s时仅有3%的活性衰减。在5000 s时，SrRuPt(OH) _x NBs和PtRu/C的活性分别下降24%和11%。对于RuPtO _x H _y NBs作为AEMFCs阳极催化剂的膜电极组件（MEA），a-SrRuPtO _x H _y NBs表现出优异的MEA性能，电流密度高于PtRu/C。在H ₂ /O ₂ 和H ₂ -空气（无CO ₂ ）情况下的PPD在1.4 A/cm ² 和1.1 A/cm ² 时分别为750 mW/cm ² 和544 mW/cm ² ，均显著高于PtRu/C。其中，a-SrRuPtO _x H _y NBs在H ₂ /O ₂ 条件下的比功率高达14.8 W/mg _Pt+Ru ，是已报道的燃料电池氧化物基阳极催化剂中最高值，也超过了许多已报道的金属催化剂的比功率。

图3.催化剂的HOR和燃料电池性能

作者构建了几个具有代表性的局部原子结构，包含了一系列的Pt-OH和Ru-O空间构型，每个组分的数量和配位环境不同。室温分子动力学（MD）模拟证实，这些构建的局部结构的显著稳定性。对不同氢轨迹的观察有力地支持了非晶态Ru-O-Pt-OH体系促进三种不同HOR机制同时进行的观点：

（1）双功能机理 ： *H和*OH反应生成水，随后解吸。该机制依赖于*H和*OH两个吸附位点的接近和相互作用。

（2）HBE机理 ：

硕士生一作！他，32岁已发2篇Science，36岁获「国家杰青」，新发第25篇Angew！今年已发8篇NS子刊！

正文

请到「今天看啥」查看全文