正文
【科研成果】
具有特定化学和机械特性的聚合物纤维是用于再生医学和药物输送的许多生物材料的关键成分。
麻省理工学院Daniel G. Anderson
和
Robert Langer
教授团队开发了一种受生物启发的
低能耗工艺
，以生产从水溶液中提取的机械可调式生物聚合物纤维。
透明质酸（HA）与支链聚乙二醇
聚合物形成动态交联，支链聚乙二醇聚合物用各种结构的硼酸末端官能化，从而产生可扩展的聚合物网络。通过
拉挤成型
将这种
动态纤维前驱体（DFP）直接拉制成具有高纵横比的HA纤维
，该高纵横比的直径范围为4到20μm，最大长度约为10 m。DFP的动态流变学测量和所得纤维的拉伸测试揭示了设计注意事项，以调整纤维形成和纤维机械性能的倾向，包括聚合物结构和浓度对弹性模量，拉伸强度和极限应变的影响。该材料的湿度响应收缩行为是蜘蛛丝的独特特以题为性，在合成材料中很少见到，这突出了进一步仿生和刺激响应纤维应用的可能性。这项工作表明动态相互作用的化学修饰可用于调整拉挤成型纤维及其前体的机械性能。相关工作Chemical Tuning of Fibers Drawn from Extensible Hyaluronic Acid Networks发表在发表在美国化学会《Journal of the American Chemical Society》上。
【图文解析】
1. DFP库和聚合物纤维的制备
通过首先制备由两种聚合物组分组成的本体DFP来制造聚合物纤维。低分子量（5 kDa），4臂支化聚乙二醇聚合物（PEG）用苯基硼酸（PBA）进行末端官能化，并用作高分子量HA的动态交联剂（图1）。硼酸络合具有形成HA和其他多糖的动态网络的潜力，由于它们的天然丰度和生物相容性，它们是生物材料的常见组成部分。通过改变PBA的苯环上的化学取代基来制备5个PEG-PBA的文库，以研究化学结构对材料性能的影响。除未取代的类似物（H）外，还引入了吸电子和给电子基团，包括氟（F），氯（Cl），甲基（Me）和甲氧基（MeO）取代基。在碱性条件下，将每种PEG-PBA与HA分别混合在溶液中会导致形成粘稠，可扩展的液体DFP，可以很容易地将其吸入直径为4至20μm的干燥圆柱状纤维中（图2a和2b）。
图6.
由于湿度增加，超收缩之前（a）和之后（b）的聚合物纤维。初始长度约为43毫米；15分钟后的长度约为10 mm。
响应湿度的超收缩是蜘蛛丝的一种已知特性，在其他材料中很少见到。在纤维拉伸过程中进行聚合物排列和干燥之后，重新引入水会破坏纤维结构，从而使聚合物获得熵有利的重新定向和纤维收缩。纤维的收缩行为用于举重应用。考虑到它们的亲水性和不存在二次交联，本文报道的纤维可预料地在
水性条件下易于溶解，作为材料回收和降解的潜在策略
。除具有生物相容性外，HA还易于功能化，这表明我们的生产方法非常适合用于辅助生物医学应用的二次交联方法。正在进行研究以提高HA纤维在生理条件下的持久性。
【陈述总结】
作者开发了一种低能量，无有机溶剂的方法，可以从基于HA和硼酸封端的PEG的可扩展流体生产纤维。还形成了包含藻酸盐代替HA的纤维，这表明该策略可潜在地用于访问各种多糖纤维。在准备了涉及PBA化学结构和聚合物组分摩尔比的系统变化的DFP库之后，动态流变学和拉伸测试实验揭示了具有可调机械性能（包括拉伸强度，极限应变）的纤维的结构-性能关系和设计原理。和弹性模量。这种方法通过
拉挤成型
生产出的纤维比以前报道的有关物理交联的水性体系具有更高的长径比和更长的长度比例，可以达到
2至40倍的拉伸
长度，这一特点可以促进大规模生产。纤维中存在的动态聚合物网络为独特的仿生性能提供了机会，如HA纤维的湿度响应，收缩和举重特性所示。这项研究展示了一种化学调节生物聚合物纤维机械性能的策略，该材料代表了有前景的一类用于转化医学技术的材料。
参考文献：doi.org/10.1021/jacs.0c09691
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