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【催化】单原子催化剂的电子调制与对称破缺工程驱动长循环锂硫电池

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-11-08 08:11

正文

开发高效且耐用的单原子催化剂对锂硫电池中的 硫氧化还原反应 （SROR）至关重要，但仍面临巨大挑战。近日， 北京航空航天大学高秋明 团队报道了锚定在氮、硫共掺杂多孔碳上的不饱和配位Ni- N ₃ 基团（Ni-NSC），以增强SROR。实验和理论计算表明，Ni单原子催化剂中的对称破缺电荷转移源于硫原子对Ni- N ₃ 基团的调控效应，这不仅可以通过形成N-Ni⋯ S _n ^2- 来促进化学吸附，还可以由于增强的电子转移，实现多硫化物的快速氧化还原转化。因此，基于Ni-NSC的锂硫电池在1 C下表现出1025 mAh g ^-1 的极高初始可逆容量，在2 C和3 C下分别具有出色的循环稳定性，循环次数达到2400次。值得注意的是，该基于Ni-NSC的锂硫电池在0.05 C时的面积容量达到7.8 mAh c m ^-2 ，在0.2 C下经过100次循环后保持容量为4.7 mAh c m ^-2 ，硫负载量为5.88 mg c m ^-2 。该研究为合理优化活性位点的微观电子密度以促进金属-硫电池中的SROR提供了深刻的见解。

图1. 催化剂（Ni-NSC）宏观形貌和微观局域精细结构性质。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.

图2. 基于催化剂（Ni-NSC）的锂硫电池性能。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.

图3. 基于催化剂（Ni-NSC）的多硫化物吸附性能和催化反应动力学。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.

这一成果近期发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上，本文通讯作者是北京航空航天大学 高秋明 教授和中国科学院高能物理研究所 郑黎荣 副研究员，文章的第一作者是北京航空航天大学的 张凡超 ，武汉科技大学的 唐梓桓 是共同第一作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Electronic Modulation and Symmetry-Breaking Engineering of Single-Atom Catalysts Driving Long-Cycling Li-S Battery

Fanchao Zhang, Zihuan Tang, Tengfei Zhang, Hong Xiao, Huifeng Zhuang, Pinyu Han, Lirong Zheng, Lei Jiang, Qiuming Gao

Angew. Chem. Int. Ed ., 2024 , DOI: 10.1002/anie.202418749

通讯作者简介

高秋明 教授简介：1992年获吉林大学学士学位，1997年获吉林大学博士学位（导师徐如人院士）。1998-1999年，美国加州大学圣巴巴拉分校和法国国家科学研究中心拉瓦西研究所博士后（导师A. K. Cheetham教授）。1999-2001年，美国康涅迪格大学博士后（导师S. L. Suib教授）。2000年入选中国科学院“百人计划”。2001-2010年，中国科学院上海硅酸盐研究所研究员、博士生导师、课题组长。2006年8月，日本东京大学JSPS访问学者。2010年至今，北京航空航天大学化学学院长聘教授、博士生导师。现任北京航空航天大学化学学院化学系主任。主持中国科技部纳米重大科学研究计划（973）课题，国家自然科学基金委重点项目、面上项目，中科院百人计划项目、创新基金项目，上海市科委基础研究重点项目、纳米专项；航空科学基金项目等。荣获上海市科教党委系统科技创新人才奖（2006年），国家自然科学奖二等奖（2011年，排名第三）。目前，培养博士28名、硕士14名，其中1人成长为国家杰青，多人评为高校教授。

https://www.x-mol.com/university/faculty/19047

郑黎荣 副研究员简介：博士，现任职于中国科学院高能物理研究所多学科中心XAFS实验站，硕士生导师。2009年毕业于中国科学院高能物理研究所，凝聚态物理专业。2009年起任职于北京同步辐射装置XAFS实验站，2018年8月起担任北京高能光源X射线吸收谱学线站的系统负责人。主要从事同步辐射X射线吸收谱学实验技术、高压XAFS实验方法和同步辐射光束线模拟等的研究。

【催化】单原子催化剂的电子调制与对称破缺工程驱动长循环锂硫电池

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