本文，河南理工大学
仪桂云 副教授团队在《ChemPlusChem》期刊发表名为“
N/S Co-Doped Graphene Aerogels as Superior Anode Materials for High-Rate Lithium-Ion Batteries
”的论文，研究
以氧化石墨烯为起始材料，硫脲为S和N源，通过一锅水热法合成了氮硫共掺杂石墨烯气凝胶（SNGA）。获得的 SNGA 具有三维分层结构，为锂离子的传输提供了更多可用途径。
通过改变煅烧温度和硫脲掺杂量来调节 S 和 N 的存在形式。结果表明，高温可分解-SOX-官能团，促进C-S-C向C-S转化，确保电极材料的循环稳定性；增加硫脲掺量可引入更多吡啶氮，提高电极材料的倍增性能。得益于硫原子和氮原子的协同作用，制备出的SNGA表现出卓越的速率能力（5Ag-1 条件下107.8mAh g-1），是 GA（52.8mAhg-1）的两倍，而且稳定性极佳（1Ag-1条件下循环300次后232.1mAh g-1），是 GA（125.6 mAh g-1）的1.85倍。本研究提供了硫脲作为掺杂剂的详细报告，为SNGA提供了充分的基础，并为进一步改性提供了理论指导。
图1、SNGA 的形成机制和储锂机制示意图。
图2、GA （a~b） 和 SNGA （c~j） 的 SEM。
图3、
（a） XRD;（b） 拉曼模式;（c） N
2
吸附-脱附等温线;（d） XPS 谱图;（e） N 1s 的高分辨率 XPS 谱图;（f） GA 和 SNGA 的 S 2p。
图4、CV curves of GA (a); SNGA (b~e); and the first charge and discharge curves (f).
图5、
Rate performance curves (a) and Cycle performance (b) at a current density of 1 A g
−1
of GA and SNGA.
图6、(a) Raman patterns; (b) XPS spectra; High-resolution XPS spectra of (c) N 1s; (d) S 2p of GA and SNGA.
图7、The first charge and discharge curves (a); Rate performance curves (b); Cycle performance at a current density of 1 A g−1 (c) of GA-500 and SNGA.
综上所述，通过简便的水热法成功制备了一种新型的S和N共掺杂石墨烯气凝胶（SNGA），该气凝胶具有优异的电化学性能。通过调节煅烧温度和硫脲掺杂量，SNGA 仍能保持三维多孔网络结构，这不仅抑制了石墨烯片层的堆积，还为锂离子传输提供了更多通道。此外，以噻吩硫、吡咯氮和吡啶氮的形式引入的 S 原子和 N 原子调节了石墨烯的单碳片层结构，从而提高了 SNGA 的储锂能力。此外，硫脲的引入和随后的煅烧诱导了气凝胶的进一步还原，残留含氧官能团的去除减轻了石墨烯表面电解质的分解，同时防止了与锂离子发生不可逆的副反应。与 GA 相比，SNGA 具有更高的第一库仑效率和更好的倍率性能。在电流密度为 1 A g-1 的条件下循环 300 次后，第一库仑效率可达 57.7%，而可逆容量仍保持在 232.1 mAh g-1 的水平，比 GA（125.6 mAh g-1）有显著提高。当电流密度设定为 5 A g-1 时，可逆容量仍保持在 107.8 mAh g-1 的水平，而倍增性能则有了显著提高。考虑到 SNGA 具有优异的结构和储锂性能，最近的一项研究 “S/N 共掺杂石墨烯多孔骨架负载镍钴活性材料用于储锂 ”对 SNGA 的实际应用进行了研究。
文献：
https://doi.org/10.1002/cplu.202300475
