产量高达158.48 mM！中科大俞汉青/重大陈飞，Nat. Commun.！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-10-03 08:18

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H ₂ O ₂ 的光合作用与高价值有机化合物的生成同时进行，从而优化光子和原子的利用。在这个过程中的一个关键氧化产物，苯甲醇(BzOH)氧化生成的苯甲醛(BA)，作为合成香料和药物的中间体具有重要价值。此外，包含BzOH和水的双相体系促进了反应过程中H ₂ O ₂ 和其他潜在活性物质的分离，保护了催化剂免于氧化降解。因此，向更有效的光催化耦合生产方法的转变需要先进的多功能催化剂设计。基于石墨氮化碳(g-C ₃ N ₄ )的人工光催化合成H ₂ O ₂ 技术正在迅速发展。然而，在g-C ₃ N ₄ 电子和空穴位置同时生产高价值产品仍然是一个巨大的挑战。

近日， 中国科学技术大学俞汉青 和 重庆大学陈飞 等受到常见的KI分解现象的启发，以全面的理论计算为基础，利用I ₂ 合成了KI/KI ₃ 混合盐，促进了通过二次煅烧过程形成包埋有I ⁻ /I ₃ ⁻ 氧化还原介质的半结晶CN(CN-I/I ₃ )。

理论模拟和广泛的实验表征揭示了提高结晶度和稳定性有助于增强内置电场；与嵌入的I ⁻ /I ₃ ⁻ 氧化还原介质一致，这种效应显著改善了光生载体的解离。

这种双作用设计有效地最大限度地利用了光生电子和空穴，从而在耦合光催化系统中产生了高价值的H ₂ O ₂ 和BA。值得注意的是，CN-I/I ₃ 在自然光下的H ₂ O ₂ 产量达到158.48 mM (1.58 mol)，显示出巨大的实际应用潜力。

此外，CN-I/I ₃ 可以有效地激活氧化剂，用于污染废水的净化和再生，显示出其在大肠杆菌培养和消毒方面的能力，并突出其在对抗耐药细菌方面的潜力。并且，CN-I/I ₃ 还可扩展到光催化根除肿瘤细胞，增加了其多方面的用途。更重要的是，在工业化的H ₂ O ₂ /O ₃ 体系中观察到的协同效应强调了CN-I/I ₃ 的强大的实际适用性。

总的来说，这项研究证明精确设计的CN或其他基于半导体的光催化剂可以有效利用电子和空穴并促进高价值化学品生产，这有助于激发人们对CN的进一步研究以及挖掘其更广阔的实际应用潜力。

Merging semi-crystallization and multispecies iodine intercalation at photo-redox interfaces for dual high-value synthesis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-52158-z

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