聚合物电解质虽然具有易于加工的优点，但是存在
Li
+
离子电导率和
Li
+
迁移数（
t
Li+
）较低的问题，阻碍了其实际的应用。虽然可以通过物理掺杂无机填料，在一定程度上提升
Li
+
离子电导率和
Li
+
迁移数（
t
Li+
），但是无机填料的加入会引起相分离，导致
Li
+
通道不连续且不均匀。同时引入的无机填料易于团聚，导致界面阻力增加和传质动力学减慢。在锂离子电池领域，开发具有较高
Li
+
离子电导率和
Li
+
迁移数（
t
Li+
）以及
较宽
电化学窗口的聚合物电解质依然存在很高的挑战性。
图
1
高性能金属聚合物电解质（
MPE
）的设计与合成
近日，南京大学化学化工学院
李承辉
教授团队联合
金钟
教授团队报道了
一种基于动态配位键的聚合物电解质。利用钼（
Mo
）桨轮配合物作为四齿连接体，在分子水平上连接有机和无机组分，合成了一种结构新颖的金属聚合物。
将
这种金属聚合物
与
LiFSI
复合，获得了
一种
在
室温
条件下具有
高离子电导率
（
0.712 mS cm
-1
）、
高离子迁移数
（
t
Li+
=
0.625
）及较宽的
电化学稳定性窗口
（＞
5v
）的
金属
-
有机配位增强的聚合物电解质（
MPE
），用于构建高性能的全固态锂金属电池（
LMBs
）
。金属聚合物中的
Mo≡Mo
单元存
在配位不饱和位点
，
可以有效地
吸附
双（氟磺酰基）亚胺阴离子（
FSI
-
），促进
Li
盐的解离，释放出更多的自由
Li
+
，还可以促进
FSI
-
的分解。
这些特征有利于提高离子电导率，增加锂离子迁移数，构建固体电解质界面层。此外，动态金属
-
有机配位键赋予
MPE
可再加工性和自修复能力，使其能够适应电极体积变化并保持良好的界面接触。
这一策略利用金属
-
有机配位策略避免了现有
无机有机复合电解质
的缺点，突破了以往聚合物电解质设计策略的局限性。
研究论文以
“
Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries
”为题发表在最新一期的《
Angew. Chem. Int. Ed.
》上。南京大学副研究员
赵培臣
和博士研究生
王耀达
为论文共同第一作者，
李承辉
教授和
金钟
教授为论文的共同通讯作者。
图
2
.
金属聚合物及其
MPE
的性能表征
图
3
.
锂
||
铜半电池和锂
||
锂对称电池的电化学性能
图
4
.
锂电极
SEI
成分分析
图
5
.
全电池性能表征
图
6
.
机理分析
图
7.
电池的宽温域性能
原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202416897
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