聚合物电解质虽然具有易于加工的优点，但是存在Li+离子电导率和Li+迁移数（tLi+）较低的问题，阻碍了其实际的应用。虽然可以通过物理掺杂无机填料，在一定程度上提升Li+离子电导率和Li+迁移数（tLi+），但是无机填料的加入会引起相分离，导致Li+通道不连续且不均匀。同时引入的无机填料易于团聚，导致界面阻力增加和传质动力学减慢。在锂离子电池领域，开发具有较高Li+离子电导率和Li+迁移数（tLi+）以及较宽电化学窗口的聚合物电解质依然存在很高的挑战性。
图1 高性能金属聚合物电解质（MPE）的设计与合成
近日，南京大学化学化工学院李承辉教授团队联合金钟教授团队报道了一种基于动态配位键的聚合物电解质。利用钼（Mo）桨轮配合物作为四齿连接体，在分子水平上连接有机和无机组分，合成了一种结构新颖的金属聚合物。将这种金属聚合物与LiFSI复合，获得了一种在室温条件下具有高离子电导率（0.712 mS cm-1）、高离子迁移数（tLi+ = 0.625）及较宽的电化学稳定性窗口（＞5v）的金属-有机配位增强的聚合物电解质（MPE），用于构建高性能的全固态锂金属电池（LMBs）。金属聚合物中的Mo≡Mo单元存在配位不饱和位点，可以有效地吸附双（氟磺酰基）亚胺阴离子（FSI-），促进Li盐的解离，释放出更多的自由Li+，还可以促进FSI-的分解。这些特征有利于提高离子电导率，增加锂离子迁移数，构建固体电解质界面层。此外，动态金属-有机配位键赋予MPE可再加工性和自修复能力，使其能够适应电极体积变化并保持良好的界面接触。这一策略利用金属-有机配位策略避免了现有无机有机复合电解质的缺点，突破了以往聚合物电解质设计策略的局限性。研究论文以“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》上。南京大学副研究员赵培臣和博士研究生王耀达为论文共同第一作者，李承辉教授和金钟教授为论文的共同通讯作者。
图2. 金属聚合物及其MPE的性能表征
图3. 锂||铜半电池和锂||锂对称电池的电化学性能
图4. 锂电极SEI 成分分析
图5. 全电池性能表征
图6. 机理分析
图7. 电池的宽温域性能
原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202416897
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