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自:流域碳中和
1月24日,北京师范大学环境学院李阳教授团队在Nature子刊《Nature Communications》发表了题为“Silver single atoms and nanoparticles on floatable monolithic photocatalysts for synergistic solar water disinfection”的研究论文。
随着全球水资源危机的加剧,传统水消毒方法不仅面临能耗高的问题,还常常带来显著的环境负担,尤其是在偏远和离网地区。光催化水消毒技术因其能够利用太阳能这一清洁能源,成为实现碳中和目标的重要途径之一,展现出巨大的应用潜力。
光催化技术通常依赖于光生活性氧物种 (ROS) 攻击
细菌细胞膜
和DNA等细胞内成分。
然而,细菌自身具有损伤修复系统,如DNA修复过程中的SOS反应,可以有效抵抗ROS的压力。对于天然水体中处于静止生长后期的细菌而言,这种抗性表现得尤为明显。这是由于该生长阶段的细菌通常处于饥饿状态,在适应饥饿后增强对ROS和其它环境压力的耐受性,因此也被称为压力抗性细菌。
光催化消毒技术的固有挑战在于:(1)去除实际水体中高抗性细菌的效率低,(2)粉末态光催化剂的回收困难。
为解决上述问题,北京师范大学李阳教授团队提出了一种新型漂浮式光催化剂体系,利用太阳能实现高效低碳的水消毒。
该新型漂浮式光催化剂体系由银单原子 (Ag
SA
) 和银纳米颗粒 (Ag
NP
) 同步负载于整体ZIF-8-NH
2
载体上,命名为Ag
SA+NP
/ZIF。Ag
SA+NP
/ZIF可以像片剂一样投入水体进行消毒,既便于回收,又能实现重复利用。在自然光照射下,Ag
SA+NP
/ZIF的光热效应与光生ROS协同作用,能够有效灭活地表水中的高抗性细菌,从而实现低碳水消毒的目标。
光催化剂载体由3D三聚氰胺海绵和整体的ZIF-8-NH
2
层组成。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等技术,研究团队对该材料的结构进行了详细表征。球差电镜和X射线吸收精细结构谱显示,银单原子在ZIF-8-NH
2
上均匀分布,与N元素形成Ag-N配位结构,同时平均尺寸为13.1 nm的银纳米颗粒也被同步负载。
在光学和光热性能方面,Ag
SA+NP
/ZIF展现了优异的效果。通过COMSOL模拟,研究团队发现催化剂光吸收的增强源于银纳米颗粒表面等离激元共振产生的局域增强电磁场。与此同时,银单原子与N的配位形成了电荷转移桥梁,延长了光生载流子的寿命,有助于ROS的生成。银纳米颗粒的表面等离激元效应在光照下显著提升了材料的光热性能,进一步优化了消毒过程,减少了对外部能源的依赖,从而实现了低碳消毒。
在消毒性能方面,研究团队发现4.0 cm²的Ag
SA+NP
/ZIF在30分钟内可实现对贫营养地表水中具有压力抗性的大肠杆菌(
E. coli
)超过6.0 log(99.9999%)的灭活。Ag
SA+NP
/ZIF的杀菌效率分别是Ag
SA
/ZIF (只负载银单原子) 和Ag
NP
/ZIF (只负载银纳米颗粒) 的195倍和2630倍以上。进一步测试显示,36 cm²的催化剂能够消毒至少10.0 L水量,满足世界卫生组织 (WHO) 推荐的人均每日饮用水量标准 (8.0 L)。这一成果展示了该催化剂在实际应用中的高效性和稳定性,特别是在偏远地区的水消毒中具有巨大潜力。
图4
增温对POC和MAOC的影响及调控机制概念图
在消毒机理方面,研究团队揭示了银单原子和银纳米颗粒的协同作用是提高水消毒效率的关键。银单原子通过形成Ag-N电荷转移桥梁,有效延长了光生载流子的寿命,从而增强了ROS的生成;转录组学结果显示,银纳米颗粒的等离激元光热效应降低了大肠杆菌对ROS的抗性,损伤其DNA修复能力。该机制的协同效应显著提高了水消毒过程中细菌的灭活效率,为低碳水处理提供了新的技术路径。
图5
协同消毒机制的阐明
研究团队成功开发了一种漂浮式的整体Ag
SA+NP
/ZIF光催化剂,应用于水消毒。该催化剂有效解决了在实际水体消毒中光催化消毒效率低和传统粉末态光催化剂难以回收的问题,特别适用于偏远和离网地区的水质净化。通过减少对传统能源的依赖,该技术不仅提高了消毒效率,还为可持续发展和碳中和目标的实现做出了积极贡献。
北京师范大学环境学院为第一单位,王见博士为论文第一作者,李阳教授为通讯作者。论文合作者包括北京师范大学夏星辉教授、硕士研究生杨恒静,新泽西理工学院张文教授和博士研究生张家赫,耶鲁大学Jae-Hong Kim教授。研究得到了北京市杰出青年基金(JQ24054)、国家自然科学基金创新研究群体项目(T2421005)和国家自然科学基金(52170024)等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56339-2
图文:李 阳
排版:李 谦
审核:刘瑞民