离子-偶极相互作用调控双界面化学性质实现锌-有机电池深度放电和高氧化还原活性
锌-有机电池由于安全性高和成本低，在当前储能系统中展现良好的应用前景。目前，有机正极的低容量密度以及锌负极存在的枝晶和析氢问题，严重影响电池的能量密度和循环寿命。目前，从动力学或热力学角度设计新型高效水系锌基电解质来同步解决正、负极存在的问题一直是科学研究的热点。使用电解质添加剂由于工艺简单、所需成本较低、效果显著等优势而被研究人员广泛提出解决上述问题。添加剂具有多重性质，可用于抑制副反应并稳定电极/电解质界面，从而稳定电池运行。此外，基于官能团选择的电解质工程可以精确调控锌离子的溶剂化结构，影响有机正极的氧化还原活性，有望进一步提升锌-有机电池循环稳定性。
近日，来自
香港城市大学的楼雄文教授与浙江农林大学的胡勇教授
合作，在国际知名期刊
Chem
上发表题为
“Ion-dipole interaction manipulated bilateral interface chemistry for deep rechargeability and high redox activity of Zn-organic batteries”
的文章。该文章提出一种三功能的戊二酰亚胺（Glu）添加剂，可以同步调控锌离子溶剂化结构，提升镀锌/剥离循环稳定性以及促进聚苯胺（PANI）正极的氧化还原活性。
图1. Glu分子同步调控电解质、锌负极和PANI正极示意图。
MD模拟得出，Glu添加剂可以进入初始溶剂化层，降低配位水含量。红外和拉曼光谱表明，电解质中强氢键比例下降，这有利于减少去溶剂化产生的活性水分子含量，从而抑制析氢副反应。
Glu分子中羰基基团处呈现电子云聚集，可使得其与锌基底形成有效相互作用。此外，这种添加剂分子在锌负极界面的优先吸附行为，不仅可以促进锌离子稳定沉积，也能阻碍水分子在锌电极表面的直接吸附。
Glu分子可以有效提升Zn//PANI电池的比容量和循环寿命。这主要是因为Glu在稳定锌负极的基础上，还能优化PANI的氧化还原反应。Glu通过调控锌离子溶剂化结构，削弱了Zn
2+
和ClO
4
–
之间的相互作用，诱导阴离子参与PANI的氧化还原反应，稳定半氧化态PANI中间体，从而提高氧化还原活性。
本文提出了一种能同时调控电解质、锌负极和PANI正极的三功能Glu添加剂用于Zn//PANI电池，提高了氧化还原反应活性和循环稳定性。实验和理论结果表明，Glu的引入可以通过离子-偶极相互作用调节锌离子的配位环境，从而促进脱溶过程。此外，添加剂在锌表面的优先吸附作用可引导锌离子沿着(002)晶面均匀沉积，并与Zn(ClO
4
)
2
协作形成SEI层，从而规避副反应。Glu还可以促进电解质中ClO
4
–
离子解离，稳定PANI的氧化还原反应。这项工作为开发新型高效电解质和改善Zn//PANI电池的双边界面化学性质提供理论指导。
Ion-dipole interaction manipulated bilateral interface chemistry for deep rechargeability and high redox activity of Zn-organic batteries
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2025.102411
楼雄文教授简介：
新加坡科学院和工程院两院院士，现任职于香港城市大学化学系讲席教授。2014-2024连续11年入选科睿唯安（2014-2016年为汤姆森路透）全球高被引科学家。主要研究方向为设计合成纳米结构材料用于能源与环境相关的领域。楼雄文院士专注于新能源材料与器件研究，并取得了卓越的研究成果，于2023年获得伊朗科技部颁发的36th Khwarizmi International Award (the KIA Laureate)，2017年获得英国皇家化学会旗下期刊Energy & Environmental Science所颁发的Readers’ Choice Lectureship Award，2017年入选英国皇家化学会会士Fellow of Royal Society of Chemistry (FRSC)，2013年获得世界文化理事会特别荣誉奖World Cultural Council (WCC) special recognition award，同年获得十五届亚洲化学大会—亚洲新星，2012年获得新加坡国家科学院—青年科学家奖等。2015年入选新加坡国家基金研究会评审员Singapore National Research Foundation (NRF) Investigatorship。楼雄文院士又任职Science Advances执行副主以及Chemical Communications, Chem, Chemical Science, Nano Letters, Small Methods 等杂志编委。楼雄文院士在包括如Science、Nature Energy、Science Advances、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society、Nature Communications、Chem、Joule、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials等国际顶级期刊发表论文410余篇，累计引用次数(谷歌学术)超147150余次，H指数高达227。
胡勇教授简介：
二级教授、博士生导师，英国皇家化学会会士，省级杰出人才，省有突出贡献中青年专家，俄罗斯自然科学院外籍院士。主要从事于先进功能材料与无机合成化学的基础研究，在无机纳米复合结构的构筑方法、组装设计、基于微结构的性能表征、应用探索及协同增强效应等方面取得一定的研究进展。目前已发表SCI论文180余篇 (其中IF>10, 共78篇)，ISI检索被他人论文引用1万余次，H因子64，入选科睿唯安2022年度全球“高被引科学家”。其中以通讯作者身份在化学、材料领域国际重要期刊，如：Nat. Commun., Chem, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Catal.,等上面发表一系列文章，34篇入选ESI高被引论文，8篇入选热点论文，1篇入选2018年中国百篇最具影响国际学术论文，撰写英文著作章节3篇，获得授权发明专利20件，并推动1件专利产业化。作为第一完成人获中国发明协会创业奖创新奖（一等奖）1项、浙江省自然科学二等奖2项、浙江省高等学校科研成果奖三等奖1项、中国产学研合作创新奖（个人）1项。作为第一指导教师获第十七届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛一等奖1项、浙江省第十七届“挑战杯”大学生课外学术科技作品竞赛特等奖1项，被中国共产主义青年团中央委员会评为优秀指导教师并予以通报表扬。目前担任《Advanced Powder Materials》特邀编委以及多种国际一流期刊审稿人。
