英文标题：
Ultrathin Bioelectrode Array with Improved Electrochemical Performance for Electrophysiological Sensing and Modulation
通讯作者：
刘楠（北京师范大学，化学学院）
作者：
Xiaojia Du （杜筱佳），Leyi Yang （杨乐怡），Xiaohu Shi（施潇虎）, Chujie Ye（叶楚杰）, Yunfei Wang（王云飞）, Dekui Song（宋德魁）, Wei Xiong（熊威）, Xiaodan Gu（顾晓丹）, Chunming Lu（卢春明）
高效电荷转移和高时空分辨率的生物界面构筑是实现高效率和高精度神经活动感知和调节的关键。超薄生物电极阵列与生物组织的超贴合性为创造这样的生物界面提供了可能性。然而，它们的超薄厚度通常导致低的力学电学稳定性和电化学电容，从而降低其整体性能。为了制备同时具有优异电化学性质、力学电学稳定性和时空分辨率的生物电极，亟需在材料设计合成方面取得突破。
近日，
北京师范大学刘楠
课题组提出
将导电聚合物PEDOT:PSS、氧化石墨烯（GO）和紫光光敏感聚合物结合的方法，实现了具有增强电化学性能的超薄电极阵列的制备
（图1）。利用动态键合机制，包括氢键和π-π相互作用，可以显著增强聚合物薄膜的内聚能，从而提高其机械强度。此外，GO引入了更多的离子捕获和脱附活性位点，从而提高了超薄生物电极的电荷存储/注入能力。
图1. 超薄PGIN生物电极阵列的制造。（a）PGIN制备示意图，以及PEDOT:PSS、GO和PEGDMA的化学结构。（b）PGIN膜的图案化机制和多种相互作用。Pre-PGIN 表示未交联的PEDOT:PSS/GO/PEGDMA。（c、d）PEDOT:PSS (Pr-P) 和PGIN的AFM相位图对比，显示了由GO诱导的纳米纤维结构。比例尺，0.5 μm。（e）宽度为40 μm的图案化 PGIN 阵列的SEM图像。在图像中，黑色区域代表图案化的PGIN，而灰色区域表示基底。比例尺，100 μm。（f）PGIN纹身电极与皮肤紧密贴合的照片
实现生物电极的低界面阻抗和高电荷转移容量对于维持稳定的生物/电极界面和防止由气隙引起的信号衰减至关重要（图2）。通过计算PGIN-S电极的弯曲刚度证实，其刚度与皮肤刚度非常接近，确保了稳定、共形的接触。在接触阻抗分析中，PGIN-S电极展示出较商用Ag/AgCl电极更低的界面阻抗。此外，PGIN-S 表现出增强的单位面积电荷存储容量，达到 24.5 mC c
m
-2
，而 Pr-P 的值为 5.0 mC c
m
-2
。近5倍的增加表明 GO 为电荷存储贡献了额外的活性位点，从而提高了PGIN-S的有效表面积。在电生理传感和刺激实验中，PGIN-S超薄电极阵列展示出相较于Ag/AgCl电极更高的信噪比，更低的基线噪声和更高效的电刺激效率。
图2. 具有增强电化学性能的PGIN-S生物电极，可用于电刺激和电生理记录。(a) 商用 Ag/AgCl 电极和贴附在皮肤上的PGIN电极的示意图。(b) Pr-P、Ag/AgCl和PGIN-S电极的接触界面阻抗比较。(c) 10和100 Hz下阻抗值的对比。(d) Pr-P和PGIN-S电极的循环伏安（CV）曲线。(e, f)手部神经电刺激的多通道响应，其中Ag/AgCl为刺激电极，PGIN-S为记录电极(e)，PGIN-S为刺激和记录电极(f)。S表示刺激，R表示记录。(g) Ag/AgCl和PGIN-S电极记录的多通道EMG信号的照片。(h)静态和动态条件下最后一次肌肉收缩的对应空间 SNR 图。(i, j) 静态 (i) 和动态 (j) 条件下Ag/AgCl和PGIN-S通道各自记录的最后一次肌肉收缩的SNR性能。箱线图显示平均值（中心方块）、中位数（中心线）、25到75百分位数（用方框表示）以及四分位距1.5倍内的最小值和最大值。显著性由单样本 t 检验确定（
*P < 0.05；**P < 0.01；***P < 0.001；****P < 0.0001
）。(k) 动态条件下Ag/AgCl和PGIN-S电极通道各自记录的第一次肌肉收缩到最后一次收缩的RMS噪声变化。
最后，作者将超薄生物电极阵列应用于无声语音识别（图3）。无声语音识别是通过记录说话过程中面部的神经肌肉活动并将其与机器学习算法相结合实现的，其准确度依赖于面部肌电信号的保真度。作者将超薄生物电极阵列贴附于志愿者面部，记录其默读数字“0”-“9”时的面部肌电信号，与机器学习相结合，实现了92%的准确率。
图3. 用于无声语音识别的多通道fEMG记录。(a) 用于无声语音分析的肌肉。(b) 六通道fEMG 记录示意图。(c、d) 默念数字“一”时，Ag/AgCl (c)和PGIN-S (d) 电极记录的六通道fEMG 信号。(e) 数字(0-9)分类的机器学习算法流程图。(f)代表性fEMG信号和信号处理步骤。(g、h) 使用SVM算法时Ag/AgCl (g)和PGIN-S (h)电极的分类训练识别精度的混淆矩阵。(i、j) 使用CNN算法时Ag/AgCl(i)和PGIN-S(j)电极的分类训练识别精度的混淆矩阵。(k)使用SVM和CNN算法时Ag/AgCl和PGIN-S电极的识别精度比较。（l，m）SVM（l）和CNN（m）的识别结果。
总结/展望
这项研究展示一种超薄（∼115 nm）且可拉伸的多通道生物电极阵列，该阵列由PEDOT:PSS和GO互穿网络组成。PGIN具有优异的光电性质（2060 S c
m
−1
@88% 透明度）和110%的拉伸性。此外，GO的加入显着提高了生物电极的电化学性能，实现了高效的神经调制和低运动伪影的电生理传感。
