过渡金属碳化物 (TMCs) 因其可调控的电子结构以及卓越的热稳定性和化学稳定性，在催化领域备受关注。其中，碳化钼 (Mo
x
C) 尤为引人注目，因其表面电子特性类似于铂，并在多种反应中表现出高催化活性，如水煤气变换 (WGS) 反应、CO
2
加氢、甲烷重整和电催化产氢。
碳化钼具有 α、η、γ、β 等多种晶相，因此，合成单一晶相的碳化钼对理解其在催化反应中的多样基本特性和行为，以及加速其在各领域的实际应用至关重要。然而，传统的高温合成碳化钼方法通常难以控制产物的晶相，从而限制了对碳化钼单相在催化反应中的构效关系研究及其实际应用的探索。
近日，厦门大学
范凤茹教授
带领研究团队采用单源前体和脉冲焦耳热相结合的方法，通过改变脉冲时间调控 Mo–C 体系中的碳组分含量，实现动力学可控制地合成三种高纯度的碳化钼单相。
该工作以 MoO
x
/4-氯-邻苯二胺杂化物为单源前驱体，通过脉冲焦耳热技术调控碳原子从 Mo–C 本体到外表面的连续扩散，分别在 1.5 秒、9.6 秒和 90 秒内合成了高纯度的 α-MoC
1-x
(96.89wt%)、η-MoC
1-x
(94.71wt%) 和 β-Mo
2
C (92.24wt%)。
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图1.
PJH 调控下的碳化钼合成动力学过程。(a) 碳原子“由内向外”扩散过程中碳化钼拓扑转变动力学过程示意图。(b) PJH 过程中不同脉冲加热周期中间体的 XRD 谱图。(c) 本工作合成的碳化钼纯度及其加热时间与文献的比较。
该研究结果表明，立方相 α-MoC
1–x
在脉冲焦耳热过程中，随着 Mo–C 体系中碳组分含量的减少，会转变为六方相 η-MoC
1–x
，并且可以进一步转变为六方相 β-Mo
2
C。三种碳化钼单相作为铂催化剂载体，显示出显著的金属-载体相互作用调节的析氢反应催化活性。
这些结果不仅提供了一种快速可控地合成高纯单相碳化钼的新策略，也突显了碳化钼在催化反应中作为催化剂载体的巨大潜力。
该成果以“
Rapid synthesis of high-purity molybdenum carbide
with controlled crystal phases
”(
《快速合成具有可控晶相的高纯度碳化钼》
)为题，发表在英国皇家化学会期刊
Materials Horizons
上。
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Rapid synthesis of high-purity molybdenum carbide with controlled crystal phases
Renjie Fang, Haoxian He, Zhiyi Wang, Ye-Chuang Han*
（
韩业创
，厦门大学）
and Feng Ru Fan*
（
范凤茹
，厦门大学）
Mater. Horiz.
, 2024
https://doi.org/
10.1039/D4MH00225C
本文第一作者，现为厦门大学化学化工学院硕士研究生，研究方向为脉冲高温合成催化剂。
本文通讯作者，厦门大学化学化工学院嘉庚创新实验室博士后研究员（合作导师：田中群院士），2022 年博士毕业于厦门大学（导师：田中群院士）。研究方向聚焦于脉冲高温合成化学及固体催化剂宏量化精准制备，以第一或通讯作者在
Natl. Sci. Rev.、PNAS、AFM、Mater. Horiz.、Nano Energy、Acc. Mater. Res.
等期刊发表论文 10 篇，申请发明专利 6 项，主持自然科学基金(青年)、国家资助博士后研究计划、博士后面上基金等 4 项。
本文通讯作者，厦门大学化学化工学院教授，本科（2006 年）和博士（2013 年）均毕业于厦门大学化学系（导师：田中群教授）。2008 年 9 月至 2012 年 1 月，在美国佐治亚理工学院王中林教授课题组联合培养。2016 年至 2019 年，在美国加州大学圣巴巴拉分校 Galen Stucky 教授课题组开展博士后研究。2022 年获得基金委“优青”资助。研究方向是新型带电界面的构筑及其物理化学行为，能源的收集和转化，摩擦催化、微液滴化学等。以通讯作者在
PNAS、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.
等期刊发表论文多篇，文章总引次数超 2 万次，单篇引用最高次数超 5200 次。入选英国皇家化学学会旗下 🔗
2021 年
J. Mater. Chem. A
期刊
和 🔗
2022 年
Nanoscale
期刊
的新锐科学家 (Emerging Investigators) 榜单。
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