主要观点总结
武汉大学化学与分子科学学院雷爱文/李武教授团队发表了一项新的电合成技术研究,该技术在Nature杂志上发表,题为“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”。该技术研究解决了氘标记化合物价格高昂和合成方法有限的问题,通过电催化实现芳烃和杂芳烃的还原氘代反应,具有广泛的应用前景。雷爱文教授团队还曾在Science杂志上发表了关于交流电合成化学的研究论文。
关键观点总结
关键观点1: 雷爱文/李武教授团队在Nature杂志发表电合成新技术研究。
该研究通过电催化实现芳烃和杂芳烃的还原氘代反应,解决氘标记化合物价格高昂和合成方法有限的问题。
关键观点2: 电合成新技术的特点
电合成新技术具有绿色、安全和低能耗特性,被IUPAC评为当年的十大新兴技术之一。
关键观点3: 雷爱文教授团队在Science杂志上发表的研究
雷爱文教授团队首创了可编程波形交流电(pAC)合成技术,实现了铜催化的放氢气氧化交叉偶联反应。
正文
8月29日,Nature(《自然》杂志)在线发表了武汉大学化学与分子科学学院、高等研究院雷爱文/李武教授团队的最新的电合成新技术研究,题为“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”(电催化芳烃和杂芳烃还原氘代)。武汉大学化学与分子科学学院博士步发祥、高等研究院博士生邓宇琪为论文的共同第一作者,李武教授、雷爱文教授为通讯作者,武汉大学为唯一署名单位。氘标记被广泛应用于新药创制、质谱内标、化学反应动力学、生物示踪剂等研究。例如,氘代新药氘代丁苯那嗪(安泰坦)、多纳非尼(泽普生)、VV116(民得维)等已获批上市。此外,核磁共振氘代谢成像作为新兴起的分子代谢成像技术被广泛关注。然而,目前已开发的氘标记方法十分有限,并且已开发的方法在引入多个氘原子和高氘标记率方面存在极大的挑战。这些因素造成了氘标记化合物的价格十分高昂。开发使用廉价氘源的高效氘标记方法具有重要意义。饱和(杂)环状结构广泛存在于药物和天然分子中,以廉价易得的芳烃化合物为原料合成氘标记饱和(杂)环状化合物是一种经济且高效的合成方法。到目前为止,具有普适性的芳烃还原氘标记的方法还未曾被开发出来。雷爱文/李武教授团队从原创电极材料出发,通过电合成新技术成功解决了这一难题。该策略通过电催化,以廉价易得的氘水为氘源,在温和条件下实现芳环的还原氘代反应。该方法具有广泛的普适性,能够实现多种芳烃和杂芳烃的还原氘代反应,成功合成了多种氘代环状和杂环化合物。此外,该方法还可以通过脱氟反应串联芳烃还原反应,合成饱和氘代的环状化合物。利用该方法成功合成了13个氘标记的药物分子,充分展示了其在药物开发和实际应用中的巨大潜力与广阔前景。因为电合成新技术的绿色、安全和低能耗特性,2023年国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)把它评定为当年的十大新兴技术之一。这种新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力的环境污染问题、安全生产风险和高能耗问题,助力绿色制造,高质量发展。该工作得到了国家自然科学基金项目,国家重点研发计划项目、武汉市科学基金等基金的支持。据悉,雷爱文教授团队于2024年7月11日在Science发文首创程序化交流电合成新技术应用于铜催化碳氢键转化反应(Science文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875);2024年8月14日在Nature Chemistry接收了一篇题目为Radical-triggered translocation of C–C double bond and functional group(协同催化自由基活化,实现了多官能团迁移和碳碳双键精确重构)的文章(Nature Chemistry文章链接:https://doi.org/10.1038/s41557-024-01633-7)。文章链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07989-7北京时间7月12日,Science(《科学》杂志)在线发表了武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授团队关于交流电合成化学的最新研究论文,题为“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”(程序化交流电优化铜催化C-H键转化反应)。武汉大学高等研究院特聘副研究员曾力、化学与分子科学学院博士生杨庆红、高等研究院硕士王建兴为论文的共同第一作者,雷爱文教授为唯一通讯作者,武汉大学为第一署名单位。合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性,合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。这种新兴合成技术主要以直流电(DC)作为驱动力,并通过调节电流或者电压控制化学反应过程。交流电(AC)具有极性反转和周期性波动的特点,并且具备如波形、频率、占空比等更多可调节电学参数的优势,为实现精准物质制造提供“无限潜力”。然而,更多维度的电学参数引入电化学合成反应中会导致可优化的反应条件呈指数级增加,极大增加了研究难度。因此至今为止交流电合成技术仍然处于萌芽阶段,仅有数例简单应用研究见诸报道。