采用固态电解质替代传统液态电解质以开发
固态锂金属电池（
ASSLMBs
）
，是获得兼具高能量密度与高安全性的储能技术的有效途径。其中，由聚合物基体与锂盐组成的固态聚合物电解质（
SPEs
）作为构成
ASSLMBs
的核心部件，因其高柔性、易加工性和良好的电极
/
电解质接触性而备受关注，但其锂离子传导率低、机械性能差的缺陷限制了
ASSLMBs
的实际应用，且目前的改进策略难以实现固态聚合物电解质离子传导与机械性能的同步提升。近日，
江南大学刘天西
/
陈苏莉团队联合河南大学田志红教授和马普所
Markus Antonietti
教授
，创新性地通过“微相分离”策略开发了一种超分子拓展的固态聚合物电解质（
PCPE
）体系，成功攻克了传统
SPEs
中离子传导与机械性能难以兼顾的瓶颈问题。
本研究设计合成了
一种多臂含硼低聚物（
MBO
）作为多功能固体增塑剂，
随后将其引入
聚环氧乙烷
(
PEO
)
-
锂盐基体
中
，在半结晶
PEO
基质相中
形成了
有利的
“
微相分离
”
。在这种
PCPE
中
，
具有丰富
Lewis
酸硼
位点
的
MBO
与锂盐阴离子（
TFSI
−
）通过酸碱相互作用
诱导
形成
非晶态
盐簇组装体，以实现快速的
Li
+
渗透，
显著提升了
Li
+
传
导
率。
此外
，
MBO
的多条线性聚乙二醇（
MPEG
）臂与
PEO
结构高度相容
，
能够诱导物理交联网络并通过优化臂长调控
PEO
基质的结晶相形态，
当
MB
O
中的
MPEG
臂长合适时
，可同时
提升电解质的机械强度和杨氏模量
。因此，所得
PCPE
体系
能够同时实现
更快的锂离子传导
和更高的
机械性能
。
得益于此，
该
基于
PCPE
的
Li/Li
对称
电池表现出
更高的
界面稳定性，循环寿命超过
2600
小时。
同时，采用不同正极组装的
PCPE
基
全固态电池
展现出了出色的倍率性能和循环性能，且
通过集成化电极设计和软包电池验证，其在
匹配
高负载正极（
>12 mg cm
−2
）
的全固态电池
中仍保持优异性能。本研究通过
“
微相分离
”
策略
构建超分子拓展的聚合物电解质以调控微相结构
，实现了
SPEs
中
结晶相与非晶
相
的协同优化，为克服
SPE
s
在机械强度和离子
传导
之间的矛盾引入了一种有效策略，
也
为
SPEs
在
全固态锂金属电池
中
的
实际应用
提供了新
视野
。
图
1.
PCPE
结构设计及作用机制
示意图。
图
2.
MBO
的结构表征与相互作用分析。
图
3. PCPE-x
的物化性质
探究和
优化。
图
4.
离子传输机制研究。
图
5.
对称电池界面稳定机制研究。
图
6.
全
固态
电池电化学性能评估。
相关研究成果以“
Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries
”为题发表在
Angew. Chem. Int. Ed.
期刊上，并被选为
Hot Paper
，
江南大学化学与材料工程学院硕士研究生任玉凤为论文第一作者，
江南大学为第一通讯单位
。
论文信息
：
Yufeng Ren, Suli Chen,* Mateusz Odziomek, Junhong Guo, Pengwu Xu, Haijiao Xie, Zhihong Tian,* Markus Antonietti,* and Tianxi Liu*.
Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries.
Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202422169.
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202422169
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