第一作者：韩晨
通讯作者：潘剑博士，郝晓静院士，Rose
Amal院士
通讯单位：新南威尔士大学(UNSW Sydney)化学工程学院，光伏与可再生能源工程学院
论文DOI：10.1039/D3EE03836J
通过光电化学过程转化并存储太阳能于清洁化学品和燃料生产在能源可持续发展中具有巨大潜力。氨作为人类社会最重要的化学品之一以及储氢介质，其分散式生产技术近年备受关注。然而，当前的光电研究，尤其是光电产氨技术，仍受困于性能低、选择性差以及制造价格高昂等问题的限制。基于此背景，本文作者创造性地提出，通过在商业化的光伏产品上构建多功能的纳米顶层结构(NSTL)，可以最大化并平衡光学、电学和催化增益。设计构建的Si/Cu-NSTL/Co(OH)
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光阴极在转化硝酸盐产氨的反应中展示了优异性能，主要体现在极正的起始电势以及近100%的法拉第效率。通过多种原位表征，特别是光电红外光谱技术，揭示了其背后深刻的催化机理，主要是Cu和Co(OH)
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位点间的协同作用促进了电子传递以及形成有利的*NO
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-H
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O吸附构型。随后，作者采用自组装方式进一步简化和制备了较大面积的光阴极和光阳极器件，并耦合系统（形成人造树叶），实现了纯太阳能驱动的无偏压硝酸盐产氨以及生物质甘油升级产甲酸。所设计的双反射流动光电设备在实验室和室外条件下展示了良好的实用性、可扩展性以及太阳能-氨转化效率。进一步的经济技术分析显示，所设计的体系在生产农业所需氨以及规划太阳能氨生产工厂等多种情景下展示了良好的经济效益和环保效益。这项工作将有利于拓展商业光伏材料的多元化应用，设计新一代光电电极结构与设备，促进独立的太阳能-可持续化学品系统的进步。
要点1
采用商业成熟的异质结硅电池半成品作为基底，在其之上构建铜纳米功能结构层并负载Co(OH)
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纳米片催化剂，使得所制备的光阴极在硝酸盐产氨反应中展现出极高的催化活性和选择性，有助于进一步实现可持续氮循环。并且，相较于以往的光电极结构，NSTL的设计可以使得光吸收部分的工业结构完整保留并且更有利于催化性能，从而可以拓展应用到其他多种光伏材料（例如薄膜电池）为高效光电极并且与工业生产过程相匹配。
要点2
具有复合结构的Si/Cu-NSTL/Co(OH)
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光阴极展现出了优良的反应活性和选择性，其起始电位以及氨产率远超之前文献所报道的体系。
要点3
结合多种表征证明了Cu和β-Co(OH)
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是稳定的催化位点，其之间形成的内建电场有利于电子在整个复合催化剂中的传递和利用。原位光电拉曼和红外光谱以及理论计算进一步揭示了Cu和β-Co(OH)
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位点上硝酸根吸附构型、转化路径以及协同作用。
要点4
通过进一步改进电极制备方法，制备出了较大面积的光阴极和光阳极，并耦合硝酸根还原产氨与生物质甘油产甲酸，实现纯太阳能驱动的无偏压生产。通过设计双反射流动反应池搭建新型人造树叶结构，在悉尼冬季室外进行严格测试，证明了系统的实际应用性能、稳定性以及规模上的可扩展性。经济技术核算结果表明该技术在农业生产以及工业应用的场景中可能具有较高的经济效益，将贡献于满足人类社会日益增加的农业和能源需求，但同时减少碳排放等环境污染以及化石燃料的消耗。
Nanostructured Hybrid Catalysts Empower the Artificial Leaf for
Solar-Driven Ammonia Production from Nitrate
https://doi.org/10.1039/D3EE03836J
韩晨
，2024年博士毕业于澳大利亚新南威尔士大学化学工程学院，现就职于英国剑桥大学从事博士后研究。其研究方向为光/电催化与先进表征用于太阳能生产清洁燃料和化学品。
潘剑
，新南威尔士大学化学工程学院讲师。主要研究方向为电催化，二氧化碳转化以及光热系统工程设计。曾获澳大利亚基金委优秀青年人才项目(DECRA)以及Discovery Project等多个项目支持，共计发表期刊论文40余篇，h-index：30。
郝晓静
，现任新南威尔士大学光伏与可持续能源工程学院教授，澳大利亚工程院院士，光伏新材料与器件研究组组长。主要研究领域为高效薄膜电池（硫族化合物、钙钛矿），叠层太阳能电池（硫族化合物、钙钛矿、III-V/Si叠层太阳能电池），以及应用硫族化合物生产清洁燃料。在新兴薄膜太阳能电池方面取得了多项效率记录，在国际权威刊物Nature Energy，Nature Photonics等期刊发表论文200余篇，引用超过28000次，h-index：62，自2010年荣获了>30项澳大利亚基金委、澳大利亚可再生能源局等国家级科研项目，并荣获包括澳大利亚总理科学奖等多项荣誉。
Rose Amal
，国际可再生能源转化与催化化学专家，澳大利亚技术科学与工程院（FTSE）院士、澳大利亚科学院 （FAA） 院士、澳大利亚工程师协会荣誉院士、澳大利亚科研理事会（ARC）Laureate Fellow和化工协会（IChemE）主席。现任全球氢能培训中心主任、澳大利亚新南威尔士州能源与燃料协会主席、新南威尔士大学化工学院科研主管、卓越教授和颗粒与催化研究中心主任等重要职务。长期致力于太阳能转化、绿氢及相关碳中和技术的研究，并开发氢能与负碳技术装备多套，在国内外可再生能源与碳中和领域具有重要影响力，从认识上、技术上、方法上影响和推动了国际氢能经济与负碳技术的发展。荣获包括女王生日勋章、埃克森美孚奖、澳大利亚百佳工程师等在内的多项国际科技进步奖、已发表SCI论文五百余篇，h-index: 119。
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