无重金属蓝色量子点（QD）发光二极管（QLED）的电致发光性能远远低于最先进的镉基同类产品。环保型 ZnSeTe QDs 是镉基蓝色 QDs 的理想替代品，但由于碲的聚集（Ten≥2）主导了成分的不均匀性，因此面临着颜色不纯和稳定性较差的问题。
在此，
上海大学杨绪勇教授、张建华教授以及吉林大学张佳旗教授
开发了一种等电子控制策略，利用与亚磷酸三苯酯（TPP-S）配位的同族硫来构建
具有纯蓝发射和近乎统一光致发光量子产率的均质 ZnSeTeS QD
。低电子供能的亚磷酸三苯酯促进了阴离子前驱体之间的反应平衡，有利于具有均匀成分的QDs的生长。高电负性的受体类S通过干扰周围的载流子，削弱了Te原子的空穴定位，从而抑制了Ten≥2等电子中心的形成。此外，同源S增加了QD的构型熵，消除了堆叠断层和氧缺陷，从而提高了结构稳定性，降低了非辐射载流子密度。因此，基于核壳ZnSeTeS/ZnSe/ZnSQDs 的
纯蓝 QLED 在 460 纳米波长下发光，外部量子效率高达 24.7%，线宽窄至 17 纳米，在 100 cd cm-2 下工作半衰期（T50）长达 30000 小时，可与最先进的镉基蓝色 QLED 相媲美。
相关研究成果以题为
“Homogeneous ZnSeTeS quantum dots for efficient and stable pure-blue LEDs”
发表在最新一期
《nature》
上。
值得一提的是，这已经是
杨绪勇教授作为通讯作者，发表的第三篇《Nature》，2023至2025年，一年一篇。
ZnSeTeS QDs的合成与表征
作者使用三苯基亚磷酸酯(TPP)配位硫(TPP-S)，在QD生长过程中实现了硫的中等至高反应性。这有利于将Te、Se和S原子更平衡地引入形成的晶格中。
QD-1(ZnSeTe)：使用Te前体的标准方法，但缺少TPP-S步骤。QD-2(ZnSeTeS)：结合TPP-S，旨在形成四元ZnSeTeS合金，其中S含量约为3%
。作者随后在每个核心上生长多壳层（ZnSe和ZnS），以形成核-壳-壳(C/S/S)结构，这有助于钝化表面状态。来自QD-1的核-壳-壳样品表示为C/S/SQD-1，而来自QD-2的样品表示为C/S/SQD-2。图1展示了
ZnSeTe(QD-1)与ZnSeTeS(QD-2)核心的结构特征和成分均匀性
。
关键数据包括像差校正透射电子显微镜图像、扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)信号的小波变换、阴离子元素(Te和S)的径向分布、单点PL散点图和基于DFT的电荷密度图。密度泛函理论(DFT)计算表明，形成Te-Te对（Ten≥2）在能量上比相距较远的单个Te原子更有利——因此QD-1具有强烈的Te聚集。但当引入S时，ZnSeTeS四元合金的形成成为最稳定的配置。计算出的电荷密度图进一步说明，
S具有高电负性，有助于将空穴定位从任何两个相邻的Te原子重新分配，从而抑制更深的局部状态（所谓的等电子中心）
，否则这些状态会在较低能量下发射。总之，这些证实了
引入硫会导致均匀的四元合金，具有更少的堆垛层错、阴离子之间的平衡反应性以及Ten≥2等电子中心的形成
减少。
图 1.QD 的表征
光物理和熵特性
作者重点关注光物理和热稳定性测量。温度依赖性PL光谱显示了
QD-2如何在很宽的温度范围内保持强发射
。时间分辨PL表明
QD-2中存在单指数衰减，表明陷阱影响减小
。瞬态吸收数据证实QD-2的激子衰减较慢，这意味着
辐射复合占主导地位
。该图还包括室温和高温下PL猝灭和单点PL轨迹的Arrhenius型分析，证明了
QD-2的光稳定性得到改善
。QD-1 在150 °C 9 小时内迅速失去一半的 PL 强度。QD-2 在 150 °C 下 64 小时内保持其 PL 强度的约 97%，凸显了
其出色的热弹性
。此外，在连续激发下的单点 PL 轨迹显示 QD-1 经常转变为“暗淡”或“关闭”状态，而 QD-2 在室温和 150 °C 下都表现出近乎恒定的明亮发射。这种单点测量表明
QD-2 中的陷阱密度明显较低，并且 QD 本身不易发生动态光漂白
。
图 2. QD的PL动力学和结构稳定性
LED性能和分析
作者通过分层制造
QLED：ITO（阳极）、PEDOT:PSS（空穴注入层）、PF8Cz（空穴传输层）、ZnSeTe(S)QDs（发射层）、MgZnO（电子传输层）、Al（阴极）
。这种布置有助于将电子和空穴限制在QD层中，以实现有效的辐射复合。
C/S/SQD-2的峰值为460nm，FWHM较窄（~17nm）
。颜色坐标
(0.14, 0.06)
位于纯蓝色区域内。C/S/S QD-1 也发出蓝光，但发射范围更广，强度较低。
基于 C/S/S QD-2 的最佳 QLED 在 460 nm 处达到峰值 EQE 24.7%，超过 QD-1 对照， ~11% EQE。最大亮度可超过 36000 cd m−2。
作者还报告了良好的平均设备统计数据（平均 EQE ~21.5%），反映了硫掺入方法的可重复性。
2 × 1 cm² QLED 显示出均匀的亮度（4.3 V 时 ~1300 cd m−2）
，强调这些 QD 可以在不影响发射均匀性的情况下进行缩放。
图 3. 设备性能
作者通过监测恒定电流密度下QLED的亮度变化来评估器件的工作稳定性（图4a）。目标器件
在初始亮度为2000 cdm−2时显示出显著改善的工作半衰期（T50），为112.6小时
，按照经验加速因子1.86计算，
相当于100 cdm−2时29600小时
（图4a）。作者进一步探讨了
电流密度为20 mAcm−2下QDs的PL损失和恢复
（图4b）。对照器件的PL损失持续增加，在测试100分钟后达到81%，然后在反向偏压脉冲下恢复到59%，这表明越来越多的QD-1正在经历不可逆破坏。目标QLED的PL损失保持稳定在43%，并恢复到15%，表明
QD-2具有更好的稳定性，因为它可以抵抗电荷引起的不可逆衰减。
图 4. 设备稳定性
本文展示了
基于环境友好的ZnSeTeS量子点的高效、稳定、色质优异的纯蓝光QLED
