【解读】Nat. Commun.：原位DRIFTS揭示低温CO氧化过程中的吸附行为和反应机制

开发高性能且低负载量的铂基催化剂至关重要，但是在低于100°C条件下进行一氧化碳（CO）氧化反应具有挑战性。本文介绍了一种铂负载量仅为0.15 wt%的催化剂，由铂-钛（Pt-Ti）金属间单原子合金（ISAA）和铂纳米颗粒（NP）组成，共同负载在具有缺陷的二氧化钛（TiO ₂ ）载体上。该催化剂在80°C时展现出了11.59 s ^-1 的高转换频率，并在120°C时实现了CO的完全转化。这种优异的性能归功于Pt-Ti ISAA和Pt NP的协同作用，显著降低了CO和O ₂ 之间的竞争吸附，并增强了O ₂ 的活化能力。此外，Pt-Ti ISAA稳定Pt单原子位点，导致了TiO ₂ 晶格畸变。这种畸变进一步激活了相邻的表面晶格氧，使得在较低温度下能够同时发生Mars-van Krevelen和Langmuir-Hinshelwood两种反应路径，从而提高了催化效率。

一氧化碳（CO）是一种具有高度毒性的废气成分，其催化氧化是工业和学术研究的重点。随着排放法规的日益严格，开发能在150°C以下高效工作的CO氧化催化剂变得尤为重要。尽管已有金纳米颗粒和钴氧化物等低温催化剂的研究进展，但汽车排放催化剂在恶劣环境下的稳定性仍是一个难题。铂因其卓越的反应性能和化学稳定性，仍然是汽车尾气净化系统中的首选催化材料。深入理解CO氧化反应的机制，例如Mars-van Krevelen（MvK）和Langmuir-Hinshelwood（L-H）机制，对于优化催化剂结构和提高催化效率至关重要。MvK机制涉及金属氧化物载体上表面晶格氧的活化，而L-H机制则依赖于催化剂表面上共吸附的CO和O ₂ 。然而，由于CO在铂表面强吸附，O ₂ 的活化成为了L-H机制的关键障碍。为了促进O ₂ 的活化，可以通过引入第二种金属或增加氧空位来实现，但这可能会在反应条件下导致催化剂的失活。本文提出了一种新的催化剂设计策略，通过加速O ₂ 的吸附和活化来提高催化效率。这种方法允许在单一的铂金属上同时激活吸附氧和表面晶格氧，实现两种反应途径的协同作用，旨在低温下提高CO氧化的效率，同时确保催化剂的稳定性。