专栏名称: 研之成理
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武汉大学：分子筛催化剂如何玩转MTH的双循环平衡？

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-10-26 12:42

正文



  


全文速览

本研究揭示了水蒸气处理分子筛（ST）在MTH反应中的“悖论效应”，即在减少芳烃生成的同时，丙烯产率显著提高而乙烯选择性得以保持。通过采用多模式表征技术，包括原位UV-vis & MS、X射线晶体学及固态核磁共振（ssNMR）谱，系统探讨了水蒸气预处理对分子筛 (ST_ZSM-5) 物理化学性质及其反应路径调控的影响，为开发高效、长寿命催化剂提供了坚实的理论与实验依据。



本研究是Abhishek团队在甲醇制烃（MTH）和C1化学领域基于催化反应机理研究的延续。（参见 Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202411197; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202318250; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202303124; Inorganic Chemistry Frontiers 2023, 10,  6632-6645; Chem Catalysis 2022, 2, 2328-2345; Nature Communications  2021, 12, 5914).



  


研究背景

分子筛催化剂由于其优异的热稳定性和独特的形状选择性，长期以来广泛应用于甲醇转化烃类（MTH）反应中。然而，在高温水蒸气环境下，分子筛容易发生结构变化，进而影响其催化性能。水蒸气处理作为一种优化手段，可以延缓催化剂失活，但其在分子筛结构及反应路径调控方面的具体影响尚未得到充分研究。本研究借助多种前沿的表征手段，深入解析了水蒸气处理分子筛的微观结构变化及其在MTH反应中的催化性能，从而揭示了“悖论效应”的机理。



  


本文亮点

  • 多模式表征技术（Operando UV+MS, X-ray and ssNMR）揭示水蒸气处理的效应, 提供分子筛结构微观变化的解析

  • 探究水蒸气处理对分子筛中双循环反应机制的精细调控能力，实现提高丙烯选择性及催化剂稳定性

  


总结展望

本研究通过多模式表征技术，系统研究了水蒸气处理对分子筛在甲醇转化为烃类反应中的调控作用。研究表明，水蒸气处理不仅提高了丙烯的选择性，还延长了催化剂的使用寿命。通过多模式结合的表征技术，研究深入解析了分子筛的微观结构变化及其对双循环反应机制的影响，为未来高效催化剂的设计与优化奠定了坚实的基础。



  


课题组介绍
Abhishek课题组主页：https://www.enecat.com

Jorge课题组主页：https://advcm.kaust.edu.sa/


致谢：

本研究获得国家自然科学基金委（NSFC），中国中央高校基本科研业务费专项基金，沙特阿拉伯国王阿卜杜拉科技大学、武汉大学启动研究经费以及中国博士后科学基金委资助。


  


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