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催化开天地 · 公众号 · · 2024-07-06 08:19

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第一作者 ：毕经煊

通讯作者 ：艾伟，黄维

通讯单位 ：西北工业大学，陕西柔性电子研究院

黄维，西北工业大学教授、博导。中国科学院院士、俄罗斯科学院外籍院士、美国国家工程院外籍院士、亚太材料科学院院士、东盟工程与技术科学院外籍院士、巴基斯坦科学院外籍院士、欧亚科学院院士。（信息来源：https://jszy.nwpu.edu.cn/huangwei.html）

艾伟，西北工业大学柔性电子研究院教授，博士生导师。主持国家自然科学基金面上项目、青年项目,军口国家级重点项目等7项。研究兴趣： 1. 电化学材料和技术；2. 新能源设备；3. 灵活的智能技术。（信息来源：https://teacher.nwpu.edu.cn/bbandss.html）

论文速览

镁金属电池（MMBs）作为锂离子电池技术的有力竞争对象，因低还原电位、高理论体积容量和丰富的镁资源而备受关注。然而，不均匀的镁沉积/剥离行为会导致危险的枝晶生长，影响电池安全。此外，不规则的剥离也可能会引起点蚀和镁颗粒的脱落，加速电池退化。

本研究开发了具有高暴露(002)晶面和纳米片阵列结构的镁箔（称为(002)-Mg），通过一步酸蚀法制备。这种结构不仅促进了平滑的成核和密集的沉积，而且显著减少了镁阳极的副反应。

纳米片阵列在表面上均匀分布电场和镁离子通量，增强了镁离子传输动力学。因此，制造的(002)-Mg电极展现出超过6000小时（>8个月）的长周期性能，容量为3 mAh cm ⁻² ，电流密度为3 mA cm⁻²。此外，配备不同电解液和阴极的相应软包电池展示了卓越的容量和循环稳定性，突显了(002)-Mg电极的优越电化学兼容性。

图文导读

图1：通过酸蚀过程制备(002)-Mg的示意图，以及(002)-Mg和(101)-Mg的X射线衍射(XRD)图谱比较，展示了(002)晶面的显著增强。

图2：(101)-Mg和(002)-Mg电极在不同沉积容量下的扫描电子显微镜(SEM)图像，以及原位光学显微镜图像，直观显示了不同晶面上镁沉积过程的差异。

图3：(002)-Mg和(101)-Mg电极的润湿性、成核过电位、Tafel图和电化学阻抗谱(EIS)的比较，以及对称电池的循环性能和不同电流密度下的倍率性能比较。

图4：Mo ₆ S ₈ || (002)-Mg和Mo ₆ S ₈ || (101)-Mg全电池的循环伏安(CV)曲线、倍率性能、EIS曲线比较，以及(002)-Mg软包电池的长期循环性能和电压-容量曲线。

总结展望

本研究通过密度泛函理论计算、相场模拟和实验验证，证明了高暴露(002)晶面和纳米片阵列结构在调控镁沉积/剥离动态中的重要作用。特别是，先进的纳米片阵列有助于均匀分布镁离子和电场，同时促进快速的镁离子传输动力学。此外，镁(002)晶面的显著暴露确保了受控的镁成核，并促进了平坦、密集的镁沉积物的形成。因此，实现了高度可逆的镁沉积/剥离过程，显著提高了MMBs的循环稳定性。

值得注意的是，在3 mA cm⁻²的电流密度和3 mAh cm ⁻² 的容量下采用(002)-Mg的对称电池展示了超过6000小时的卓越循环稳定性，电压滞后仅为78 mV。此外，当与和硫阴极集成在软包电池配置中时，这些组件展示了出色的长期循环稳定性和杰出的容量。

这项研究为理解晶面和表面形态对镁沉积/剥离行为的影响提供了新的途径，突出了开发适用于实际MMBs应用的高度可逆和无枝晶镁阳极的潜力。

文献信息

标题：Enhancing Reversibility and Stability of Mg Metal Anodes: High Exposure (002) Facets and Nanosheet Arrays for Superior Mg Plating/Stripping

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407770

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