通过复制自然光合作用的过程，使用设计的催化剂在环境条件下将CO
2
转化为有价值的燃料和化学品，为实现CO
2
净零排放提供了机会。然而，基准催化剂在CO
2
固定中的太阳能到化学能转换效率方面还没有达到天然光系统的水平。
（1）人工分子光催化系统通常由两种金属配合物组成，分别作为光敏剂和催化剂。金属配合物灵活的分子结构为优化催化系统提供了独特的机会，但合理设计开发高效系统仍然是一个巨大的挑战。
（2）高效的分子光催化系统需要光敏剂和催化剂之间的精细匹配，以实现激发态电荷的快速转移，引发动态的催化CO
2
还原反应（CO
2
RR）过程。然而，高效光敏剂-催化剂耦合的设计规则以及由此产生的动态催化CO2RR过程是长期存在的难题，使得合理的设计无论是通过实验还是计算都具有挑战性。
（3）筛选和优化催化系统必须依赖于涉及大量光敏剂-催化剂组合的艰苦的试错实验。筛选5000种潜在的组合将需要100多年的时间，因此迫切需要改变传统的试错研究模式，探索有效的筛选策略。
基于此，
中国科学技术大学/安徽师范大学熊宇杰教授，中国科学技术大学高超特任教授、江俊教授，中国科学院高能物理研究所陶冶研究员，SLAC国家加速器实验室Dimosthenis Sokaras研究员（通讯作者）等人
报道了一种基于机器学习加速的高通量筛选策略，用于分子级光催化CO
2
还原系统。
（1）该方案采用了多个描述符，涵盖了光敏化、电子转移和催化步骤。该方案快速筛选了3444个分子光催化体系，包括光敏剂和催化剂在相互作用过程中的180000种构象，从而能够预测六个有希望的候选体系。
（2）作者通过实验验证了筛选的光催化体系，筛选出的最佳分子光催化体系由Co
II
催化剂和Cu
I
光敏剂组成，对CO的转化数（TON）为4390，选择性为93.8%，表观量子产率为10.34%。时间分辨光谱和第一性原理计算进一步验证了描述符在一定筛选范围内的相关性，也验证了偶极子耦合在触发动态催化反应过程中的作用。
所筛选的最佳分子光催化体系，由[Co
II
L(H
2
O)
2
]ClClO
4
络合物（CAT 1）组成，[Cu
I
(P^P)(N^N)]PF
6
作为可见光光敏剂（PS 1），在优化了CAT 1催化剂的浓度后，在25 h内显示出高达4390的TON和对CO的93.8%的高选择性，没有检测到其他碳质产物。在优化CAT 1催化剂的浓度后，CO生产的表观量子产率达到了10.34%，太阳能对CO的效率达到了0.17%。此外，该体系具有优异的稳定性，甚至可以与耐久性测试中出色的多相催化剂相媲美，即使在连续8次循环，总辐照时间为80 h后，CO的产率也没有明显下降。
图1.分子光催化体系的ML引导预测
图2. CO
2
RR中筛选出的最佳体系的光催化性能
作者展示了电子耦合触发的动态反应过程。PS 1光敏剂和CAT 1催化剂催化CO
2
制CO反应的整个循环可分为以下几个步骤：5N-配位的GS [Co
II
(H
2
O)
2
]
2+
（GS）在66±46 ns内从还原的Cu PS
•
−
中接受一个光生电子，发生几何畸变和重构，形成4N-配位的TI [Co
I
(H
2
O)]
+
（TI1），在轴向位置留下一个配位不饱和位点。同时，还原后的Cu PS
•−
向CAT 1催化剂传递1个电子后，PS 1光敏剂得到再生。TI1与CO
2
结合转化为MS [Co
II(
H
2
O)(CO
2
)
−
]
+
。MS接收第二个光生电子并进行可逆几何重构，形成5N配位TI [Co
I
L(H
2
O)(CO
2
)
−
]（TI2）。TI2与质子结合形成TI [Co
I
L(H
2
O)(COOH)]
+
（TI3）。TI3经过电子-质子耦合转移和C-O键断裂步骤形成TI [Co
I
L(H
2
O)(CO)]
+
（TI4）。TI4释放CO并恢复到起始的TI1，结束催化循环。
图3.偶极耦合作为描述符的相关性及其在引发CO
2
RR中的作用
图4. CO
2
RR的机理途径示意图
Identifying a highly efficient molecular photocatalytic CO
2
reduction system via descriptor-based high-throughput screening. Nat. Catal., 2025.
https://doi.org/10.1038/s41929-025-01291-z.
熊宇杰，中国科学技术大学讲席教授、博士生导师，安徽师范大学党委副书记、常务副校长（正厅级）。主要从事仿生催化系统的智能定制研究。创制了模拟自然界生物体结构和原理的催化材料，发展了分子转化过程的多物理场调控方法，建立了催化反应的多能量场耦合机制；设计了模拟自然界生物体结构和功能的催化器件，发展了传质和传能过程的多相流动强化方法，实现了催化系统的效率提升和功能定制。个人主页：http://faculty.ustc.edu.cn/xiongyujie/en/index.htm.
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