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Adv. Mater:2D材料中的冷却诱导应变及其通过界面工程的调控

电子信息材料及器件  · 公众号  ·  · 2025-03-02 20:30

正文

摘要:

二维材料在下一代电子学和量子器件中展现出独特的性能。然而,它们对温度变化的敏感性,尤其是与冷却诱导的应变相关的问题,尚未得到系统的探索。本研究调查了冷却诱导的应变在低温下对单层二硒化钼(MoSe₂)的影响。研究强调, 材料与块体衬底之间的热膨胀系数不匹配会导致显著的外部应变,这种应变与材料的内部应变叠加。 通过设计材料-衬底二维-三维界面,研究表征了由此产生的应变条件,并发现显著的压缩应变会诱导出新的发光特征,这些特征与从直接带隙到间接带隙的转变相关,这一结论得到了光致发光和瞬态吸收光谱研究的证实。最后,研究表明,通过六方氮化硼封装,可以通过二维-二维界面减轻外部应变,从而获得与悬浮样品相似的结果。这些发现解决了在不同二维-三维界面之间量化和表征应变类型的关键挑战,区分了冷却诱导的应变效应与其他温度依赖现象,并为在极端温度条件下设计应变敏感的二维材料器件提供了指导。

实验方法:

1. 样品制备与表征

- 样品选择:研究中 使用了单层MoSe₂作为模型材料。MoSe₂、hBN和石墨烯通过机械剥离法获得,并通过干法转移技术转移到预先超声清洗的衬底上。

- 衬底选择:实验中使用了多种衬底,包括SiO₂/Si衬底、聚丙烯(PP)衬底和云母衬底等,以研究不同热膨胀系数(TEC)对MoSe₂应变的影响。

- 厚度表征:使用原子力显微镜(AFM)对二维材料的厚度进行表征,确认样品为单层MoSe₂。

- 拉曼光谱测量:使用共聚焦拉曼显微镜(波长532 nm,功率5 mW)对样品进行拉曼光谱测量,以研究衬底弯曲和应变传递效率。


2. 光致发光(PL)光谱测量

- 测量系统:PL测量使用微区PL系统,以2.33 eV(532 nm)连续激光作为激发源,激光功率约为2.3 μW,聚焦到样品表面的光斑直径约为1 μm。

- 温度控制:样品温度通过液氮制冷台(Linkam, THMS600)调节,范围从室温到低温条件。

- 测量过程:PL光谱的积分时间为5秒,每个样品至少测量三次以确保结果的可重复性。通过测量不同温度下MoSe₂的PL光谱,研究冷却诱导应变对其光学性质的影响。


3. 瞬态吸收光谱(TAS)测量

- 测量原理:TAS测量基于泵浦-探测技术,使用基于二极管泵浦的Yb掺杂锁模飞秒激光器,波长为1030 nm,脉冲持续时间为190 fs,重复率为100 kHz。

- 泵浦光和探测光:激光输出分为两束,一束通过光学参量放大器(OPA)生成可调谐的泵浦光(能量范围0.78-3.10 eV,选择2.48 eV作为泵浦光),另一束用于生成白光连续体作为探测光。

- 光束聚焦与重叠:泵浦光和探测光通过物镜聚焦到样品表面,光斑直径约为10 μm。通过调整延迟台引入泵浦和探测光之间的延迟。

- 信号收集:探测光信号通过滤光片收集,以研究冷却诱导应变对MoSe₂载流子动力学的影响。


4. 界面工程与应变调控

- 应变调控方法:通过选择不同热膨胀系数的衬底(如PP衬底和SiO₂衬底),研究衬底与MoSe₂之间的热膨胀系数失配对冷却诱导应变的影响。

- hBN封装:使用六方氮化硼(hBN)薄片封装MoSe₂,以隔离衬底与MoSe₂之间的应变传递。研究了不同厚度hBN封装对冷却诱导应变的调控效果。

- 应变隔离机制:通过在PP衬底上逐层转移不同厚度的hBN和MoSe₂,研究hBN厚度对应变隔离效率的影响。利用拉曼光谱和PL光谱验证了hBN封装的应变隔离效果。


5. 理论模拟与数据分析

- 应变与PL光谱的关系:通过理论模拟,建立了冷却诱导应变与PL光谱中A激子能量变化(ΔEA)之间的关系,并通过实验数据验证了该模型的可靠性。

- 应变调控的理论框架:提出了一个基于热膨胀系数失配的应变调控理论框架,用于预测和分析不同衬底条件下MoSe₂的冷却诱导应变。

- 应变隔离的机制分析:通过实验和理论分析,揭示了hBN封装通过降低二维-二维界面的应变传递效率来隔离衬底诱导的应变

创新点:

1. 冷却诱导应变的系统性研究

- 首次系统性探索: 以往研究多关注机械应变或加热过程中的应变效应,而冷却诱导应变(cooling-induced strain)在二维材料中的影响尚未得到充分研究。本论文首次系统性地研究了冷却诱导应变对二维材料(以单层MoSe₂为例)在低温条件下的物理性质的影响。

- 应变类型的定量分析: 通过实验和理论模拟,定量分析了冷却诱导应变(包括内部应变和外部应变)对二维材料的影响,并建立了应变与材料性质之间的定量关系。


2. 界面工程调控应变的新方法

- 衬底选择的创新性: 通过选择不同热膨胀系数(TEC)的衬底(如PP、SiO₂和云母),研究了衬底与二维材料之间的热膨胀系数失配对冷却诱导应变的影响。这种界面工程方法为调控二维材料的应变提供了一种全新的思路。

- 应变调控的普适性: 论文不仅展示了在单层MoSe₂中的应用,还提出了一个理论框架,可以推广到其他二维材料、异质结构和多层体系,为二维材料的应变调控提供了普适性方法。







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