氧还原反应过程中双电子途径产生的过氧化氢（H2O2）对N-C和Fe-N-C催化剂在燃料电池的稳定性运行不利。其中，关键科学问题在于：如何快速去除这些有害的中间物种，从而提高稳定性。近日，重庆大学魏子栋教授和丁炜教授等人在Science China Materials发表研究论文，报道了Fe-N-C催化剂的稳定性与H2O2分解的动力学常数呈正相关。1) 通过使用指前因子从800到30000 s-1的TiO2、CeO2和ZrO2来调控H2O2分解动力学，可以发现在100小时的稳定性测试中Fe-N-C催化剂的衰减率从0.151%降至-0.1%。2) 指前因子为30000 s-1的Fe-N-C/ZrO2催化剂在100小时稳定性测试中的电流密度增加了10%，其组装的阴离子交换膜燃料电池连续在0.7 V的高电位下运行15小时几乎没有衰减。本文将收录于“2025 Emerging Investigator Issue”。Figure 1. Structural characterization of the Fe-N-C, Fe-N-C/ZrO2, Fe-N-C/CeO2, Fe-N-C/TiO2. (a) TEM and HRTEM images; (b) N2 adsorption and desorption isotherms along with BET surface areas; (c) XRD spectrum.
Figure 2. (a‒d) ORR polarization curves before and after 10,000 cycles cyclic voltammetry aging test of Fe-N-C catalysts with different oxide addition in O2-saturated 0.1 M KOH at a rotating speed of 1600 r min−1. (a) pure Fe-N-C, (b) Fe-N-C/TiO2, (c) Fe-N-C/CeO2, (d) Fe-N-C/ZrO2; (e) I-t curve for Fe-N-C, Fe-N-C/TiO2, Fe-N-C/CeO2 and Fe-N-C/ZrO2 at 0.7 VRHE in O2-saturated 0.1 M KOH electrolyte using the gas diffusion electrode.
Figure 3. (a) The frequency factor of Arrhenius equation and τ1/2 for H2O2 decomposition obtained from the reference. (b) The relationship between the kinetics rate of H2O2 decomposition and the catalysts stability results.
Figure 4. Anion exchange membrane fuel cell stability performance. (a, c, e) Polarization curves and the corresponding power densities of a single AEMFC fabricated with commercial PtRu/C as anode catalysts and composited Fe-N-C as cathode catalyst. Test condition: Anion-Exchange Membrane (PiperION-A20), H2/O2 at a back-pressure of 2.0 bar and temperature of 80 °C. (b, d, f) The stability test of Fe-N-C catalysts, Fe-N-C/CeO2, and Fe-N-C/ZrO2 in AEMFC with a constant potential of 0.7 V.
Zhenyang Xie, Chunyan Zhang, Zhuoyang Xie, Zude Shen, Linsen Liu, Li Li, Wei Ding, Zidong Wei. Hypervelocity kinetics blocks harmful intermediates to enhance stability of Fe-N-C catalysts. Sci. China Mater. (2024).https://doi.org/10.1007/s40843-024-3179-5
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