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建立催化剂结构与反应途径之间的联系是实现催化过程可控的关键，尤其是复杂的多步反应。电催化CO
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/CO还原反应(CO
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RR/CORR)生成增值化学品和燃料为利用和储存可再生电力提供了一种有前途的方法，它涉及多个单步反应，能够通过不同的途径产生各种产物。
例如，在Cu基催化剂上可以产生至少16种C
2+
产物的混合物。CO
2
RR/CORR反应过程涉及多种化学相似的中间体，因此控制多步反应途径中的每个分支点对于高选择性生产的C
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产物是重要的。调节中间体的吸附构型及其活化/释放的结合能是调节产物分布的关键，它需要打破这些中间体的线性标度关系。因此，有必要设计一种有效的催化剂来实现选择性CO
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/CO转化为单一的C
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产品，但这仍是一个巨大的挑战。
近日，
中国科学院化学研究所韩布兴
和
孙晓甫
等系统地研究了不同位置距离和配位环境下的Cu催化剂，以实现对单一CORR途径的选择性调节。实验结果表明，在电化学还原条件下，高负荷Cu SAC动态重构的Cu原子系综(Cu AE)具有最佳的Cu-Cu位置距离和配位环境，使得Cu AE具有优越的醋酸生产性能。
在-0.85 V下，Cu AE电催化CO转化为醋酸的法拉第效率超过70.2%，部分电流密度为225 mA cm
-2
，相应的醋酸生成速率为2.1 mmol h
-1
cm
-2
。此外，Cu AE催化剂还显示出高SPCC(91%)和优异的操作稳定性(25小时)。
随后，研究人员利用原位光谱表征、对照实验和理论计算深入揭示Cu中心结构对CORR反应途径的影响。结果表明，Cu AE可以通过*CO二聚驱动C-C偶联，稳定关键的乙酸途径中间体*CCO，同时抑制产生*HOCCOH中间体(生成乙烯/乙醇)，从而促进单一的乙酸途径。作为对照，常规Cu-Cu配位环境下的Cu纳米粒子表现出多种C-C耦合模式，且有利于*HOCCOH的生成。
总的来说，该项工作系统地分析了Cu原子间距和配位环境对反应路径的影响，揭示了催化位点精细结构与反应路径之间的敏感结构-活性关系，这可以为合理设计高效的催化剂以用于其他催化体系提供参考。
Switching CO-to-acetate electroreduction on Cu atomic ensembles. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c13197
韩布兴院士
，中国科学院化学研究所研究员。1982年毕业于河北科技大学(原河北化工学院)化学工程系，1985年在中国科学院长春应用化学研究所获硕士学位，1988年在中国科学院化学研究所获博士学位，1989年至1991年加拿大Saskatchewan大学做博士后研究。1991年-1993年任中国科学院化学研究所副研究员，1993年至今任中国科学院化学研究所研究员，1997年获国家杰出青年基金资助。1992年开始享受政府特殊津贴，2007年被选为英国皇家化学会Fellow，2013年当选中国科学院院士，2018年当选发展中国家科学院院士。主要从事物理化学与绿色化学的交叉研究，在绿色溶剂体系物理化学、CO
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、生物质、废弃塑料、有机垃圾转化利用研究方面取得系统性成果。在Science、Nat. Chem.、Nat. Catal.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、JACS、Angew.和The Innovation等期刊发表论文，获国家自然科学奖二等奖、中国科学院杰出科技成就奖等、何梁何利基金奖科学与技术奖等。
孙晓甫
，中国科学院化学研究所研究员。2011 年在南开大学化学学院获得学士学位；2014 年在中国人民大学化学系获得硕士学位；2017 年在中国科学院化学研究所获得博士学位；同年赴新加坡南洋理工大学做博士后研究。2019年12 月至今任中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。主要开展惰性化学键活化转化、可再生碳资源转化利用方面研究，如电化学转化CO2合成高附加值化学品。至今在JACS、Angew.、Nat. Commun和AM等期刊发表SCI论文。获首届IUPAC-NHU国际绿色化学进步奖，中国科学院杰出科技成就奖(绿色化学集体)等。
