文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285523007656
文章亮点
lPI不仅可作为柔性基板，还表现出卓越的紫外线吸收能力。
l基于PI/石墨烯异质结构实现了对视杆细胞和视锥细胞中超极化行为的首次模拟。
l通过改变光脉冲的刺激，已经实现了各种突触动态功能。
l通过无隐藏层的双向动态权重控制，实现了最高的 84% 的识别准确率。
摘要
人工神经视觉电子器件在低功耗、高效率的图像识别领域引起了广泛的研究兴趣。然而，由于半导体中固有的光电效应，模拟锥体和杆状细胞的超极化行为并进一步发展图像识别功能面临着巨大的挑战。在此，提出了一种基于聚酰亚胺（PI）/石墨烯异质结的柔性光电突触器件，用于有效模拟人类视觉功能。PI不仅作为柔性基底，还表现出显著的紫外光吸收能力。此外，石墨烯通道的电导率可通过紫外光照射和摩擦纳米发电机（TENG）引发的负气体离子吸附进行双向调控，分别对应抑制性和兴奋性行为。负光电导效应源于PI中光生电子与石墨烯中空穴的复合，从而赋予模拟锥体和杆状细胞超极化行为的能力。通过调节光脉冲参数，可以实现多种突触行为，如成对脉冲易化、脉冲频率依赖性可塑性、短期抑制和长期抑制。此外，TENG诱导的气体离子吸附在石墨烯表面作为浮动栅极，导致石墨烯电导率增加。通过电晕放电进行连续脉冲刺激，实现突触器件的长期增强行为。最终，结合光电耦合权重更新和人工神经网络算法，实现了实时手写数字识别。该研究为构建简单的柔性人工视觉电子系统提供了新的途径。
研究背景和主要内容
图像信息的快速准确识别是人工智能的一个重要分支，在工业、农业、通信、医疗等各个领域发挥着至关重要的作用。大数据和物联网(IoT)的出现对基于硅的芯片的计算范式提出了巨大挑战，因为硅芯片的存储和计算单元在物理上是分离的与传统的CMOS人工视觉芯片相比，人类视觉系统具有并行处理、低能耗、高容错等优势，可以完成80%以上的环境信息处理人类视觉系统主要由神经元和突触组成，负责感知、记忆、遗忘和处理外部视觉信息。简单来说，视网膜中的光感受器是视杆细胞和视锥细胞，它们首先将光信号转换成电信号，然后通过化学突触传递到双极细胞。双极细胞产生双向权重更新，从而完成图像信息获取与处理的第一步。具体而言，与人类早期认知不同，视杆细胞和视锥细胞在接受光刺激后不会去极化，而是会过度极化，从而关闭离子通道，减少电信号传输。随后，信号通过双极细胞和神经节细胞之间的突触连接进行可塑性处理，最终通过轴突传递到视觉皮层进行图像信息解码。虽然人类视觉系统的工作机制尚未完全被理解，但其高效率和信息整合能力仍非任何人工产品所能及，因此，模拟人类视觉系统的部分突触功能和运作模式是弥补传统冯·诺依曼架构局限性的重要途径。
自 1980 年制造出第一台神经形态设备以来，视网膜启发的电子产品取得了快速进步。通过模拟突触动力学实现了学习和记忆功能，形成了用于识别复杂视觉和文本信息的人工神经网络(ANN) 算法的基础。到目前为止，各种物理机制（记忆效应、浮栅效应、缺陷或离子迁移、相变、界面调制和光电门控效应等）已被开发用于创建视网膜启发设备（电子突触、全光控制突触和光电突触），用于图像识别和处理。在电子突触器件中，利用电脉冲刺激实现突触信号的激发和抑制，从而实现图像处理功能。但这些突触器件往往需要额外的硬件电路来实现视觉单元的感知功能，从而形成复杂的人工视觉结构。对于全光突触器件，兴奋和抑制都是通过光脉冲刺激实现的，具有传感器内存储和计算、高带宽、高速度的优势。由于光电效应的机理是在光照下产生电子空穴对，因此与传统的正光电导效应相比，负光电导效应（代表超极化或抑制现象）具有相当大的挑战性。
目前，关于负光电导效应的文献报道相对有限，涉及的机理主要包括光热效应、表面分子解吸和界面电荷转移。此外，全光突触装置中的双向权重更新往往需要不同波长的光或电压，难以无缝连接兴奋和抑制行为的电导，导致线性度差、对称性低、后数据处理程序复杂。令人兴奋的是，最近的一项研究表明，通过单光束照明在不同的设备位置可以实现双向动态重量调节，同时它仍然需要相对严格的光刻工艺和特定层次的二维材料。因此，尽管全光控器件具有先天优势，但其大规模合成、低成本制备和高效运行仍面临巨大挑战。而光电突触由于具有光感知和双向电调制的双重优势，仍然受到广泛关注。然而，迄今为止，还没有文献报道过在视杆细胞和视锥细胞中模拟超极化行为，这在能源效率方面非常重要。此外，现有的设备架构通常需要额外的基板来支撑。这与生物进化中每个组成部分参与信息处理的方式相矛盾，最终导致严重的空间效率低下。因此，有必要在功能化的基底上设计一个直接的人工视觉系统，以模拟视杆细胞或视锥细胞中的超极化行为，同时有效地整合图像感知和信息处理。
摩擦纳米发电机（TENG）由王中林课题组于2012年首次提出。此后，它在清洁能源和传感器领域得到了快速发展。作为一种新型的自供电系统，TENG表现出瞬时高压的输出特性，可实现空气分子的电离，并在电场的驱动下获得单极气体离子。产生的气体离子吸附在低维半导体表面，起到浮栅的作用，可以改变沟道载流子的输运特性，这就是气体离子门控（GIG）效应。该新颖的电调控技术为低维光电突触器件中突触可塑性的非接触电调控提供了新颖的参考，可避免传统电调控方法带来的电流串扰问题。
这里我们提出了一种基于聚酰亚胺（PI）/石墨烯异质结构的光电突触器件。利用PI优异的紫外（UV）光吸收特性和PI/石墨烯异质结构缺陷处电荷转移引起的负光电导效应，首次实现了杆状细胞和锥状细胞中超极化行为的模拟。此外，通过调节光脉冲的刺激实现了常见的突触动态功能，如成对脉冲促进（PPF）、脉冲速率依赖可塑性（SRDP）、短期抑制（STD）和长期抑制（LTD）。最后，通过集成TENG和紫外光的光子电子耦合调制实现了突触权重的双向动态控制（LTP和LTD的连续调整），表现出良好的线性和对称性，然后我们通过构建ANN实现了手写数字识别。在没有引入隐藏层的情况下，手写数字“8”图像的最大识别准确率在少于2100个训练周期内达到84％，为构建灵活的人工视觉系统提供了有价值的见解。
人类视觉系统对图像的识别主要依赖于相邻突触之间权重的重建（图 1一个）[47]。光线通过瞳孔进入视网膜，在视网膜上，视锥细胞或视杆细胞（光受体）在光刺激下发生超极化。这种超极化会关闭离子通道并衰减电信号，从而导致抑制行为。此外，这种抑制还会减少谷氨酸通过突触间隙向两种双极细胞的传输：中心双极细胞和偏心双极细胞。因此，中心双极细胞去极化，增强电信号并表现出兴奋行为，而偏心双极细胞则超极化，减弱电信号并表现出抑制行为。这两种相反的权重重建机制通过其他细胞和轴突将信号传递到大脑的视觉皮层。最后，特定的图像信息由视觉皮层中的生物神经网络解码。在这里，我们利用灵活的范德华器件来模拟人类视觉系统中的受体超极化和部分突触功能，从而实现突触权重的连续可调性（图 1b) 源电极作为突触前终端，PI/Graphene沟道作为光感受器和神经递质，漏电极作为突触后终端。紫外光脉冲照射PI/Graphene异质结，引起电导率降低，从而模拟受体超极化和突触抑制可塑性。负气体离子吸附在石墨烯表面，引起电导率增加，模拟突触兴奋性可塑性。最后，我们结合这两种相反的突触权重更新方法，构建了一个用于手写数字识别的人工神经网络。
图1.受视网膜启发的神经形态光电器件。a）人类视觉系统示意图。b）用于手写数字识别的神经形态光电突触装置及其工作过程。
相比之下，我们通过机械剥离法制备了高质量无缺陷的 PI/石墨烯光电器件，然后研究了它们在紫外光照射下的光电电流响应，如图所示图 2f. 值得注意的是，通过机械剥离制备的 PI/石墨烯器件没有光电电流响应，这表明石墨烯中缺陷位点的存在与光电电流响应之间存在很强的相关性。这一发现进一步支持了 CVD 单层石墨烯与 PI 结合时存在负光电导弛豫现象，该现象依赖于上述空穴传导。值得注意的是，图 2e 高于图 2f. 这种差异可能是由于相对较窄的通道宽度（约7μm）或机械剥离石墨烯样品的残留PDMS和伴随的皱纹（图 S3）。
对于具有范德华接触的PI/石墨烯光电器件，光电响应主要包括两个阶段：I，在紫外光照下，负光电导现象导致光电流下降；II，在撤去光照后，电流缓慢上升，呈现弛豫现象。由于石墨烯独特的零带隙能带结构，其表现出较高的载流子迁移率和较低的光吸收率，导致光生载流子的寿命较短，阻碍了光电流的产生，而PI具有较强的紫外光吸收能力。PI表面附近的光生电子-空穴对在外部电场作用下分离，然后电子从PI转移到缺陷处的石墨烯，从而调节通道电导率。此外，CVD生长的单层石墨烯中缺陷的存在导致复合过程后电子-空穴对的弛豫。该弛豫过程对应于在移除紫外光后在第二阶段观察到的电流的逐渐增加。
在PI/石墨烯异质结界面的紫外响应行为中观察到的负光电导现象的详细机制如下图所示图 2g. 先前的报告表明，CVD 生长的单层石墨烯器件表现出由制造工艺产生的 p 型掺杂特性。空穴作为多数载流子，负责沟道中的导电，而PI作为绝缘体，对导电没有贡献。在紫外光照射下，在PI表面附近产生电子-空穴对，电子穿过PI/Graphene异质结界面，与石墨烯缺陷处的空穴复合，从而降低了石墨烯中的载流子浓度，降低了电导率，产生了负光电导现象。上述PI/Graphene异质结的PL结果显示在能级约2.7eV处出现了发射峰，从而证实了PI/Graphene界面缺陷处电子-空穴复合机制的合理性。
