第一作者：赵佳
通讯作者：罗景山，Federico
Calle-Vallejo
通讯单位：南开大学，西班牙巴斯克大学
论文DOI：10.1038/s41467-024-50691-5
由载体和贵金属组成的非均相催化剂是能量转换、化学合成和污染物降解等领域研究的重点。其中，载体的选择在提高催化剂的性能方面发挥着至关重要的作用。具有高比表面积的载体可以增强贵金属的分散性，有助于产生不饱和的表面催化位点。此外，金属载体相互作用可以改变金属的电子和几何性质，进而优化反应中间体的吸附能，提高催化活性。基于金属载体相互作用，罗景山教授团队开发了高导电性氮化钛负载的钌纳米颗粒（Ru NPs/TiN）作为碱性条件下促进析氢反应的电催化剂。该催化剂在63 mV的过电位下表现出20 A/mgRu的高质量活性。结构分析表明了氮化钛载体能够有效调节钌纳米颗粒的电子结构。Federico Calle-Vallejo教授团队通过密度泛函理论计算表明钌纳米颗粒与氮化钛载体之间具有强相互作用，这种相互作用有效地调节了氢中间体的吸附能。最后，作者使用Ru NPs/TiN作为析氢反应催化剂组装了阴离子交换膜电解槽，该电解槽在0.5、1和2 A cm
-2
的电流密度下分别实现了70.1、64.3 和58.0%的能量效率，并能在1 A、2 A 和5 A cm
-2
的电流密度下稳定运行超过1000 h，性能几乎没有衰减。
氢能是零碳能源、理想的能量载体。目前，氢能主要通过化石燃料，如煤气化或天然气重整来获得，该过程会排放大量二氧化碳，因此获得的氢气也被称为褐氢或灰氢。电催化水分解制氢技术可以利用可再生能源（如太阳能、风能）产生的电力驱动水电解反应，获得绿氢，对实现碳中和具有重要意义。近年来，电催化水分解技术在催化剂设计、电解槽结构优化等方面取得了显著进展，商业化应用前景广阔，有望成为未来氢能经济的重要组成部分。
(1) Ru NPs/TiN电催化剂在碱性制氢反应中达到20 A mg
-1
Ru需要的过电势为63 mV。
(2) 使用Ru NPs/TiN催化剂构筑阳离子交换膜电解槽器件在5 A cm
-2
电流密度工作1000 h的过程未见性能衰减，满足了商业化电解槽的需求。
本工作利用浸渍还原法构筑了氮化钛负载的钌纳米颗粒。XRD分析表明钌纳米颗粒的尺寸较小且含量较低。SEM测试表明催化剂为蜷曲的纳米线结构。通过高角度扫描环形暗场电子显微镜可以看到钌纳米颗粒的均匀分布。
图1. 氮化钛负载钌纳米颗粒的合成示意图及形貌结构表征。
随后，利用NiMoFeO
x
/
Ni foam作为析氧反应催化剂，Ru NPs/TiN作为析氢反应催化剂组装了阴离子交换膜电解槽。该电解槽的性能优于采用商业化的Pt/C （20%）和Ru/C (5%)作为阴极析氢催化剂。此外，该电解槽在0.5、1和2 A cm
-2
的电流密度下分别实现了70.1、64.3 和58.0%的能量效率，并能在1 A、 2 A 和5 A cm
-2
的电流密度下稳定运行超过1000 h，性能几乎没有衰减。
图2. 阴离子交换膜电解槽示意图及催化剂在电解槽中的性能测试。
综上所述，本工作利用金属与载体相互作用构筑了高效碱性析氢催化剂，该催化剂能够在阴离子交换膜电解槽中高效稳定运行，满足了商业化应用要求，未来有望实际应用。
文献链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50691-5
赵佳
，南开大学罗景山教授课题组博士研究生，研究方向为电催化水分解制氢，目前以第一作者或者共同作者在Nature communications, Small, Journal of materials A 等期刊发表论文6篇。
Federico Calle-Vallejo
studied Chemical Engineering in Colombia. He did his PhD in
Denmark supervised by Jan Rossmeisl and Jens K. Nørskov (2007–2011). He had
postdoctoral stays in The Netherlands in the group of Marc Koper, and France in
the group of Philippe Sautet (2011–2015). He was also a Principal Investigator
at Leiden University with a VENI grant (2015-2017). After being ranked 1st in
Spain in the Ramón y Cajal call in Chemistry, Federico joined the University of
Barcelona and started his own group (2017–2022). Since 2022, Federico is an
Ikerbasque Research Associate and a Visiting Professor at the University of the
Basque Country. His group uses density functional theory, atomistic
thermodynamics, and their own methods and descriptors to make predictive models
of electrocatalytic reactions of importance in fuel cells and electrolyzers.
罗景山
，南开大学教授、博导，国际合作与交流处副处长，光电子薄膜器件与技术研究所副所长，国家引进海外青年人才，国家优秀青年基金获得者，天津市杰出青年基金获得者。长期从事光/电催化能源材料和器件研究，取得了一系列具有国际影响的创新性研究成果，在Science, Nature, Nature Energy, Nature Catalysis等期刊发表论文150余篇，总引用27800多次，h因子70 (谷歌学术）。曾入选《麻省理工科技评论》中国区“35岁以下科技创新35人”，连续6年入选科睿唯安“全球高被引科学家”，获天津青年五四奖章等荣誉称号。受邀担任Chemical Physics Reviews副编辑，eScience执行副主编，多个国际/国内期刊顾问编委和青年编委。
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