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Nat. Commun.：揭示ORR和OER中Pt的本征活性催化与表面氧的关系

催化计 · 公众号 · 科技自媒体 · 2024-08-31 19:45

主要观点总结

本文介绍了丹麦技术大学Ben edikt Axel Brandes教授等关于Pt催化剂在ORR催化反应中的本征催化反应动力学与表面氧之间解耦的研究。研究内容包括表面氧的电子效应、中间体的结合能、唯象速率方程等。

关键观点总结

关键观点1: 研究发现了表面氧的电子效应，Tafel斜率和交换电流密度的具体数值被报道，该方法有助于理解半电池和全电池测试之间的差异。

研究发现具有~120 mV/dec的Tafel斜率和在900 mV的交换电流密度达到13±4 μA cm -2 的活性。此分析可应用于表面重排、合金、担载型Pt纳米粒子等催化剂。

关键观点2: 通过理论计算研究中间体的结合能，得出ORR和OER反应的唯象速率方程，发现两者遵循相同的反应机理。

作者通过理论计算发现配位数高的氧原子导致表面中间体的结合能降低。并得出ORR和OER反应的唯象速率方程，表明两者有相同的反应机理。

关键观点3: 文章还涉及其他电催化讨论群的研究领域和测试服务。

其他电催化讨论群包括光催化群、均相催化与酶催化群、纳米催化群、多孔材料群和理论计算群等。同时提到了加急测试服务和联系信息。

正文

电催化讨论群-1： 529627044

通常半电池测试 ORR 催化反应与选择的电化学扫速有关，这限制了人们对 ORR 机理的理解，并且难以与 Pt 催化剂对比。

有鉴于此， 丹麦技术大学 Ben edikt Axel Brandes 教授等 报道 Pt 催化剂的本征催化反应动力学与表面氧之间解耦。

本文要点

要点1. 研究发现表面氧的电子效应， ~120 mV/dec 的 Tafel 斜率，在 900 mV 的交换电流密度达到 13±4 μA cm ^-2 ，活性达到 7 mA/cm ² 。随后，作者发现这种分析能够用于表面重排、合金、担载型 Pt 纳米粒子等催化剂。通过这种方法能够更加深入的理解半电池和全电池测试之间的差异。

要点2. 作者通过理论计算研究中间体的结合能，发现配位数高的氧原子导致表面中间体的结合能降低。最后，得出 ORR 和 OER 反应的唯象速率方程（ phenomenological rate equation ），发现 ORR 和 OER 反应遵循相同的反应机理。

Brandes, B.A., Krishnan, Y., Buchauer, F.L.et al. Unifying the ORR and OER with surface oxygen and extracting their intrinsic activities on platinum. Nat Commun 15, 7336 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-51605-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-51605-1

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

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