杨培东院士/韩亦沫等JACS：工况电化学4D-STEM和XAS揭示CO2RR中Cu纳米线的动态演化

催化计 · 公众号 · · 2024-08-14 17:05

正文

电催化讨论群-1： 529627044

纳米线具有优异的光学性质、电学性质、化学性质，因此成为重要的 1D 纳米材料。其中 Cu 纳米线在电催化还原 CO ₂ RR 反应制备高附加值化学燃料具有应用前景。虽然人们发现 Cu 纳米线在 CO ₂ RR 电催化反应过后发生形貌改变，但是对于 Cu 纳米线的结构变化过程以及 Cu 位点的性质并不特别清楚，因此需要人们发展多模式原位时间纳米分辨率的表征技术。

有鉴于此， 加州大学伯克利分校杨培东院士、 Yao Yang 、莱斯大学韩亦沫教授等 报道 30 nm 直径的 1D Cu 纳米线（这种纳米线的内部为 5 重 Cu 孪晶为核心，外部为 4 nm Cu ₂ O ）。

本文要点

要点1. 新制备 Cu@Cu ₂ O 纳米线的电化学性能进行研究。通过原位电化学液体池扫描隧道显微镜表征技术发现， Cu@Cu ₂ O 纳米线的表面 Cu ₂ O 发生电化学还原，生成结构扭曲的海绵类似结构金属 Cu 外壳（ Cu@Cu ^S NWs ）。 Cu@Cu ^S NWs 随后进一步发生 CO 驱动的 Cu 移动，导致 Cu@Cu ^S NWs 转变为 Cu 多晶金属纳米颗粒。

要点2. 原位液相电化学 4D STEM 测试表征和机器学习技术结合说明 Cu 纳米经历的边界具有复杂的结构特点。通过同步辐射高能量 XAS 表征明确说明 Cu@Cu ₂ O 受到电化学还原生成金属态的 Cu ，之后再电化学反应暴露空气气氛后表面的 Cu 重新部分氧化。

这项研究结果说明 Cu 纳米线的结构变化过程中能够形成不同的金属 Cu 纳米结构，有助于理解 CO ₂ RR 的真实催化活性位点。

Yao Yang*, Chuqiao Shi, Julian Feijóo, Jianbo Jin, Chubai Chen, Yimo Han*, and Peidong Yang*, Dynamic Evolution of Copper Nanowires during CO ₂ Reduction Probed by Operando Electrochemical 4D-STEM and X-ray Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06480

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06480

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

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