Adv. Funct. Mater.：基于范德华异质结的1550 nm室温单光子探测

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研究背景

在≈1550 nm波长处，单个光子携带的能量很小，大约为10 ^-19 J，这使得对单个光子的可靠探测非常具有挑战性。然而，几十年的研究能够实现不同的单光子探测器(SPD)技术，如光电倍增管(PMT)、单光子雪崩探测器(SPAD)、可见光光子计数器(VLPC)、超导纳米线单光子探测器(SNSPD)、过渡边缘传感器(TES)、上转换探测器和量子点基探测器。SPDs在生物成像、传感、光谱学、天文学以及量子计算和量子通信等新兴技术中发挥着至关重要的作用。光子量子比特在室温操作、远程传输、低去相干性和易于操作等方面具有明显的优势，是实现这些量子应用的一个很有前途的平台。这些技术的成功实施在很大程度上依赖于高度敏感的SPDs。对于利用可见光谱范围的应用，硅基SPADs由于其优越的性能而成为首选。然而，硅的大带隙限制了这些SPADs的工作波长小于≈1.1 μm。在电信波长≈1550 nm处，石英光纤表现出非常低的衰减，超出了Si-SPAD的工作范围。这些波长的操作对于量子密钥分发(QKD)等应用至关重要。红外(IR)操作在其他领域也是必不可少的，比如天文学。因此，需要一种能够在室温下以高灵敏度和低暗计数探测波长1550 nm及以上单光子的新技术。

成果介绍

有鉴于此，近日， 印度科学研究院Kausik Majumdar，Nithin Abraham和日本国立材料科学研究所Kenji Watanabe，Takashi Taniguchi（共同通讯作者）等合作实现了能够在1550 nm工作的室温单光子探测器 。这是通过将低带隙(≈350 meV)吸收剂(黑磷)耦合到能够探测离散电子波动的灵敏范德华探针来实现的。该器件优化为1550 nm工作，在室温下的总量子效率为21.4%(偏振光估计为42.8%)，最小暗计数约为720 Hz。文章以“ Room Temperature Single Photon Detection at 1550 nm Using van der Waals Heterojunction ”为题发表在著名期刊 Advanced Functional Materials 上。

图文导读

图1. 器件结构和基本表征。（a）器件架构的示意图。（b）接触前后沿Z方向的能带对齐显示了MoS ₂ 中量子阱的形成。（c）器件的光学图像。（d）532 nm连续激光照射下薄片的拉曼表征。

器件的示意图如图1a所示。吸收区(≈25 nm厚的BP)和≈5 nm厚的MoS ₂ 堆叠在≈5 nm厚的p型WSe ₂ 上。MoS ₂ 与BP和WSe ₂ 形成II型异质结(图1b)，因此充当电子量子阱。WSe ₂ /MoS ₂ /BP堆叠形成FET的沟道。少层石墨烯(Gr)薄片用作源极和漏极接触。Gr薄片不与BP直接接触。底部金属和底部hBN分别构成FET的栅极和栅极电介质。然后，整个堆叠被顶部hBN层覆盖。图1c给出了器件的代表性光学图像。拉曼表征证实了层的识别(图1d)。

图2. 工作原理。（a）BP中电子-空穴对的光生成和器件横截面上载流子沿Y-Z平面的动力学示意图。（b）基于传递矩阵方法的估计结果表明，BP中1550 nm波长光子的吸收与顶部和底部hBN区域的厚度有关。（c）能带的调制，从而通过在MoS ₂ 中俘获电子来调制空穴注入效率。（d）负V _G 和V _SD =0时MoS ₂ CB在X-Y平面上的模拟势能分布图。（e）V _SD 为正时的情况。

图2a显示了探测周期所涉及的步骤，即：1)BP吸收光；2)利用内建电场将电子超高速转移到MoS ₂ 中，然后将光电子引导到MoS ₂ 层的电子俘获岛；3)通过FET中的电阻波动感应单个电子；4)电子去俘获并复位探测器。有效吸收入射光子是获得良好外量子效率的关键。由光学选择规则引起的低能量跃迁的线性二色性导致沿zigzag方向偏振的1550 nm光子的吸收至少比沿armchair方向的吸收少两个数量级。虽然这给了SPD偏振灵敏度，但是非偏振光的吸收上限为50%。本文使用非偏振光来表征该器件。其他吸收路径如层间吸收可以忽略不计，器件中的光吸收是通过BP的直接带隙吸收。为了获得良好的外量子效率(EQE)，需要在p型BP中光电子与空穴复合之前将其分离。BP层的超薄性质和II型能带对齐(图2a和c)有助于在超快时间尺度上通过垂直输运分离e-h对。一旦电子到达耗尽的MoS ₂ 区，它被导带(CB)偏移垂直限制，并能在X-Y平面上有效地传输。为了了解器件的潜在景观以及各种屏蔽因素如何影响它，本文模拟了器件的3D模型。图2d给出了V _SD =0 V和V _G <0 V时MoS ₂ 层沿X-Y平面导带能。模拟剖面图显示，在Gr与WSe ₂ /MoS ₂ /BP区域重叠的区域，势能下降。这是由于WSe ₂ 和Gr层对栅极场的屏蔽，以及p型BP区域的存在。偏置条件(V _SD >0 V)会产生一个从源端到漏端方向的横向电场，帮助光电子向源端附近的低能区漂移。电位中的梯度矢量用白色箭头表示(图2e)，表示电子的运动轨迹。一旦电子到达这个区域，由于周围的高能区域，它在横向方向上受到限制。此外，已经存在的垂直限制导致形成一个岛，用于在MoS ₂ 内部局部俘获电子。值得注意的是，BP、MoS ₂ 和漏极石墨烯重叠的区域需要最小化，以减少光电子在定向到岛之前的损失。电子从BP立即垂直转移到MoS ₂ ，并且由于精心设计，MoS ₂ 中的电子高效地转移到岛，使得能够实现具有大有源面积的器件。

为了从单个电子捕获中产生可探测的信号，需要将其与高增益机制耦合起来。在本文提出的方案中，这种增益是两种效应的结果。首先，本文增强了单个光生电子产生的载流子密度波动。岛上的小体积有助于这一点。对于本研究中使用的MoS ₂ 厚度(≈5 nm)，如果有一个横向尺寸为1 μm×1 μm的岛，则在添加单个电子时，MoS ₂ 中的局部载流子密度会发生2×10 ¹⁴ cm ^-3 的变化。当MoS ₂ 在耗尽状态(负V _G )下工作时，这种波动很大，并且是实现高增益的主要因素。当一个电子占据这个岛时，它附近的电位就会发生变化。WSe ₂ 和MoS ₂ 具有低载流子浓度，经历强调制。这种调制由于MoS ₂ 中的局域岛与WSe ₂ 区域的接近而增强。减小WSe ₂ 的厚度可以增强这种调制。另一方面，非常薄的WSe ₂ 可能会通过隧穿进入源端Gr而导致俘获电子的损失。因此，需要WSe ₂ 的最佳厚度。经过精心设计，FET的岛区和源区是自对齐的。FET的电阻通过库仑相互作用与岛的充电状态紧密相关。当光电子占据岛时，由此产生的光浮栅降低了源端Gr中空穴的势垒屏蔽，从而转移到WSe ₂ 沟道或隧穿到BP沟道。经历这种调制的大量空穴提供了进一步的增益，并导致FET电阻降低。然后，注入WSe ₂ 或隧穿到BP的空穴可以横向漂移穿过沟道。隧穿到BP是空穴的主要路径。这种隧穿可以通过选择更薄的MoS ₂ 来增强。虽然源端Gr可以与WSe ₂ 薄片有较大的重叠，但由于电流拥挤效应，大多数空穴注入发生在石墨烯薄片的边缘，因此是最敏感的区域。一旦信号被读出，岛上的电子需要被取出，以避免电荷积聚并保持高灵敏度。本文在源-漏场的帮助下实现了这一点。在MoS ₂ 中用于引导电子到岛的相同场也有助于将电子拉出岛并在源端Gr处收集。这将导致空穴注入效率恢复到之前的较低值，从而导致整个器件电阻增加，标志着探测器的自动复位。

图3. 实验装置和器件响应。（a）用于产生具有泊松分布的低占用数光子态的测量装置，用于评估SPD和相关电子器件的数据处理和控制。（b）在300 K和黑暗条件下收集的V _OUT 的代表性时间轨迹。（c）在300 K和V _G =-4 V时，在黑暗条件下，V _OUT 的测量直方图显示出不同的峰，对应于岛上不同的电子占据状态。

为了做出统计上可靠的预测，本文使用如图3a所示的测量装置并获取足够的数据(≈350万个探测事件)。为了监测瞬态FET电阻波动，将一个固定电流I _BIAS 通过源端Gr进入沟道，在V _G =-4 V时偏置栅极，并测量源端产生的结果电压(V _OUT )。因此，俘获(释放)岛中的一个电子将导致V _OUT 减小(增加)。图3b显示了在室温下使用高带宽装置在黑暗条件下收集的V _OUT 的代表性时间轨迹，显示了V _OUT 的多个向下尖峰。一个典型尖峰的放大视图显示在底部，显示电子俘获(下降沿)和电子释放(上升沿)。下降时间为2.3 μs，上升时间为2.1 μs。图3c所示的黑暗条件下V _OUT 直方图中清晰明显的峰对应着岛上不同的占据数量。把最右边的峰标记为|0>，对应于占据岛的零电子。当一个电子被俘获时，占据数增加1，V _OUT 下降到一个较低的值。峰值也通过V _OUT 的类似变化分开，这表明了该器件在某种程度上甚至在先前俘获的电子被泵出岛之前探测新电子的能力。因此，与SPADs不同的是，探测器在发生探测事件后并非完全失效。SPDs的高灵敏度使其容易产生假阳性信号。其中最常见的是暗计数，这是InGaAs SPADs需要冷却到≈230 K才能工作的主要原因。在本文的设计中，室温下暗计数的起源可以归因于杂散电子的注入，系统中任何层中电子的热生成，或者来自黑体辐射光子的吸收。由于手工制造过程中引入的变化，观察到一些器件间的暗计数变化。最小观察到的暗计数来自器件A(≈720 Hz)，与商用InGaAs SPADs(在230 K下自由工作模式下几kHz)相比，这是有利的。

图4. SPD效率估计。（a）在I _BIAS =2 μA条件下，测量到的计数随左轴上光子通量的增加和右轴上无偏振光探测估计的EQE的变化。（b）在不同触发频率下I