兰大AM: Ce优化氧物种交换，促进分级NiCo LDH电催化OER

催化开天地 · 公众号 · · 2024-07-05 08:23

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电化学水分解产氢是一种缓解环境污染并减轻化石燃料资源快速消耗的一种可持续途径。然而，在水电解过程中，阳极析氧反应(OER)因其缓慢的动力学需要较大的过电位，这限制了水分解的整体效率。因此，开发有效的催化剂来降低OER过电位对于实现更高的能量转换效率具有重要意义。目前，利用稀土元素来调节催化剂与含氧物质之间的相互作用，在氧电催化领域具有广阔的应用前景。此外，通过结构工程和中间体吸附调节，有可能实现具有破坏活性-稳定性权衡的高性能催化位点。

近日， 兰州大学席聘贤 课题组通过六亚甲基四胺(HMT)协同Ce ³⁺ 离子蚀刻和超声下Ni ²⁺ 水解驱动的溶解-沉积空心过程，成功制备了分层双壳CeO ₂ /NiCo LDH(DS-CeO ₂ /NiCo LDH)。实验结果表明，在电催化OER中，界面丰富的DS-CeO ₂ /NiCo LDH具有较好的活性和稳定性。电位相关的测量结果表明，性能的增强与OH ⁻ 离子的加速吸附有关，这促进了α-Ni(OH) ₂ 向γ-NiOOH的相变，进而加速AEM关键中间体的富集和脱质子化。因此，结构稳定性、优化的吸附催化和适当的质/荷比是提高活性并同时提高稳定性的关键。

理论计算表明，CeO ₂ 的存在显著降低了复合材料中Ni位点对*OH的吸附能垒，导致近界面Ni位点上的吸附能适中。同时，通过拉曼光谱观察到的“自愈”现象进一步证实了CeO ₂ 对含氧物种加速转移的重要影响。此外，由空心结构引起的较高的无序程度、较大的比表面积、更多的缺陷、较小的亚基团和晶粒引起的反应性增加也是重要因素之一。

综上，该研究揭示了CeO ₂ 对促进电催化性能的影响，也为合成铈基复合空心电催化剂提供了一条实用、方便的途径。

Ceria-optimized oxygen-species exchange in hierarchical bimetallic hydroxide for electrocatalytic water oxidation. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202406682

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