甲烷催化选择转化是化学领域的“圣杯”，发展温和条件下的高效转化过程极具挑战性。
甲烷无氧偶联
(NOCM) 可同时产生
C
2
H
6
和
H
2
，是最重要的甲烷直接转化途径之一，但通常需要高温 (> 650 ℃) 等苛刻反应条件，技术难度大、能耗高。光催化NOCM反应可在室温、常压条件下进行，但
C
2
H
6
生成速率和选择性仍不理想。发展有效策略设计和构筑高效的光催化剂以提升NOCM反应效率兼具吸引力和挑战性。
厦门大学谢顺吉
教授、
傅钢
教授和
王野
教授，在光催化甲烷选择转化制多碳烃领域取得重要进展，相关成果发表于
Nature Communications
。研究团队系统研究了高比例暴露{001}、{100}、{101}晶面的三种Pd/Ti
O
2
纳米晶催化剂，发现
锐钛矿相Ti
O
2
晶面和Pd价态可显著影响甲烷光催化偶联性能
。该工作报道了一种不同寻常的Ti
O
2
晶面效应，通常具有较低光催化活性的稳定{101}晶面，却表现出比高能极性{001}晶面显著更高的光催化NOCM活性及
C
2
产物选择性。Pd助催化剂在NOCM反应中发挥着双重作用，P
d
0
促进电荷分离，而P
d
2+
有助于
C
2
产物的生成。机理研究表明，Ti
O
2
-{101}晶面可高效氧化水生成•OH，并有利于•OH与水分子发生氢转移反应过程形成液相•OH，进而选择性氧化甲烷生成•C
H
3
，从而避免了吸附态•OH对甲烷的过度氧化。•C
H
3
易进一步在P
d
2+
位点上吸附、偶联生成
C
2
H
6
。Pd/Ti
O
2
-{101}催化剂上，甲烷转化速率为326 μmol
g
−1
h
−1
，
C
2
产物选择性为81%。该工作为设计高效纳米催化剂提供了一种新策略，通过反应空间分离来优化固液界面的多相-均相反应过程，从而实现了甲烷高效光催化选择性偶联。
该工作在厦门大学
谢顺吉
教授、
傅钢
教授和
王野
教授的指导下完成。
张会珍
博士和
孙鹏飞
为共同第一作者。厦门大学张庆红教授、吴雪娇副教授、郑燕萍博士、费筱禛、龚巧彬、黄宗益、钟万福对该工作的顺利完成作出重要贡献。
Unusual facet and co-catalyst effects in Ti
O
2
-based photocatalytic coupling of methane
Huizhen Zhang, Pengfei Sun, Xiaozhen Fei, Xuejiao Wu, Zongyi Huang, Wanfu Zhong, Qiaobin Gong, Yanping Zheng, Qinghong Zhang, Shunji Xie, Gang Fu & Ye Wang
Nat. Commun.
,
2024
,
15
, 4453, DOI: 10.1038/s41467-024-48866-1
谢顺吉教授&王野教授团队长期致力于C1分子的可控催化转化研究，近年在
C
H
4
、CH
3
OH光驱动氧化偶联研究方向取得了一系列重要进展(
Nat. Commun
.,
2024
,
15
, 4453;
Angew. Chem. Int. Ed
.,
2023
, e202303405;
Nat. Commun.,
2018
,
9
, 1181;
Adv. Mater.
,
2022
, e202205782;
Energy Environ. Sci.
,
2021
,
14
, 37;
Chem Catal.
,
2023
,
3
, 100437)。
团队依托厦门大学化学化工学院和福建省嘉庚创新实验室招收相关研究方向的博士后，待遇从优，欢迎有意向的同学来信联系 (来信请联系谢顺吉教授：
[email protected]
)。
https://www.x-mol.com/university/faculty/64084
https://www.x-mol.com/university/faculty/14141
https://wangye.xmu.edu.cn/
https://www.x-mol.com/groups/wangye
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