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《储能科学与技术》推荐|何智峰等：机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用

储能科学与技术 · 公众号 · · 2025-02-19 13:35

正文

作者： 何智峰 1 ( ), 陶远哲 1 , 胡泳钢 1,2 , 王其聪 4 , 杨勇 1,2,3 ( )

单位： 1. 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室，化学与化工学院化学系；2. 厦门大学能源材料化学协同创新中心(iChEM)，化学与化工学院化学系；3. 厦门大学能源学院；4. 厦门大学信息学院;计算机系

引用： 何智峰, 陶远哲, 胡泳钢, 等. 机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用[J]. 储能科学与技术, 2024, 13(9): 2933-2951.

DOI： 10.19799/j.cnki.2095-4239.2024.0708

本文亮点： 关于机器学习技术在锂离子电池阻抗谱研究中的应用尚未见到全面系统的总结综述，本文总结了近期以来通过机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用。借助机器学习方法且融入EIS的获取及其解析过程，以及其如何增强EIS技术在研究与预测实际电池老化过程中的可用性，并提出多维的数据（结合图像表征）融合以及提出多角度（动力学/热力学）EIS预测和评估锂离子电池寿命。

摘要随着电气化的发展，全球动力电池和储能电池的需求迅猛增加。然而，人们对电池使用安全性和可靠性的关注使得电池老化状态的精准诊断和预测成为电池界重要且富有挑战的研究领域之一。电化学阻抗谱(EIS)因其可以解耦电池内部不同频域过程常被用于电池复杂老化过程状态的解析，而通过机器学习方法不仅可以高效获取和解析EIS数据，而且可促进对电池老化和失效机制的深入理解。本文综述了近年来机器学习方法在EIS技术中的应用，重点讨论了通过机器学习获取和解析EIS数据，进而实现对电池寿命评估预测。此外，本文讨论了数据融合方法在实现电池老化行为分析和寿命预测中的前景，当前机器学习在EIS研究中存在的局限性，以及对未来基于EIS实现电池寿命预测进行了展望。

关键词锂离子电池；电化学阻抗谱；机器学习；寿命预测；数据驱动

锂离子电池因其高能量密度和长循环寿命，在全球能源结构转型和现代储能技术应用中扮演了核心角色。随着电气化的不断发展，动力电池和储能电池的需求激增，2022年电动车销量超过1000万辆，电动汽车销量持续增长，到2024年可能达到约1700万辆，占全球销量汽车的五分之一以上。在实际使用过程中人们不仅对锂离子电池的性能提出更高要求，更对电池使用的安全性和可靠性形成广泛关注。在可靠性研究中，电池老化状态的精准诊断和预测是一大重要且面临巨大挑战的研究领域。

通常对电池老化状态的诊断要求诊断技术具有非侵入式、无损性的特点，因此诊断技术主要分为无损的物理表征技术和电化学测试技术两个主要类型。无损物理表征技术主要针对微观、介观老化机制进行详细研究，用于无损诊断商用成品电池的技术包括内置/外置传感器技术、磁共振技术、X射线衍射及透射技术、中子衍射及透射技术等，通过这些技术研究者可以观察到整个电极介观结构的变化、电解液的空间分布等丰富信息。但无损物理表征技术存在对电池尺寸、构型具有限制、测试资源不足以及测试成本较高等问题，因此在工程实际中由于其实用性、经济性方面的显著优势，电化学测试技术成为了主要的老化模式/关键衰减因子以及可观测性能衰减效应的诊断手段。根据电化学测试过程的负载输入信号类型，可以将其分为直流电化学测试和交流电化学测试，其中交流电化学阻抗谱(EIS)相比直流方法具有可以解耦电池内部不同频率过程信息的独特优势，被广泛应用于复杂老化过程的电池状态解析。EIS能够揭示电池内部电阻和电容的微妙变化，这对于更深入理解电池老化和失效机制至关重要。

然而，随着技术的发展和应用场景的复杂化，单凭传统的EIS测试及分析方法逐渐难以满足高效、精准的分析需求。近年来，机器学习的快速发展为处理及解析复杂数据提供了新的解决方案及思路。通过机器学习，我们不仅可以通过时域-频域信息快速获取相对应的阻抗谱，而且还可以从大量阻抗谱信息中推断关于电池的老化信息，进而实现电池寿命预测和机理研究的准确分析。

近年来已有关于EIS技术的原理、解析方法及其在锂离子电池中应用的综述文章发表。例如，Du等人在阻抗的获取和误差分析方面进行了不同方式的详细比较，Wang等人以及Vivier等人提供了详细的EIS测试、分析入门教程，阐述了EIS的定义、图形表示及误差分析方法等。Lu等人则从电池诊断的时间尺度属性的角度介绍了弛豫时间分布(DRT)方法。Mc Carthy等人对使用阻抗评估电池参数如荷电状态(SOC)、健康状况(SOH)和内部温度进行了综述。Hu等人综述EIS在锂离子电池老化中的研究和应用。此外，关于机器学习方法在锂离子电池中材料研发、状态预测及表征技术的应用文章也可供参考。然而，关于机器学习技术在锂离子电池阻抗谱研究中的应用尚未见到全面系统的总结综述。

因此，本综述旨在总结与探讨在锂离子电池老化诊断及寿命预测的过程中，如何将机器学习方法融入EIS的获取和解析过程，以及机器学习方法如何增强EIS技术在研究与预测实际电池老化过程中的可用性。本文分为四部分进行阐述，如图1所示：第一部分介绍了通过机器学习快速有效获得EIS结果的相关研究进展；第二部分总结归纳了机器学习解耦EIS中老化信息以获得电池反应动力学和热力学老化参数的方式；第三部分讨论了通过机器学习实现EIS对电池的精准寿命预测以及辅助分析老化机理；第四部分探讨了数据质量和数量在构建机器学习模型中的重要性，并展望数据融合技术在电池寿命预测和老化诊断中的应用。最后总结了机器学习在EIS研究中的局限性及其未来前景。

图1 机器学习强化电化学阻抗谱的四大方面： (a) 获取； (b) 解耦； (c) 预测； (d) 数据融合

1 机器学习获取锂离子电池的EIS

EIS是一种灵敏有效的电池动力学分析工具，被广泛应用于评估和预测锂离子电池的性能及其寿命。其能够在频域上解析电池内部的几类复杂耦合的动力学过程。在Nyquist图中可以根据不同频率响应将EIS划分为四个区域，依次代表与电感和欧姆电阻、 R _sei 、 R _ct 和扩散相关的过程，如图2所示。当前常用的直接测试法局限于昂贵的实验设备和严格的测试要求，阻碍了EIS的广泛应用，因此，开发了易于实施的替代方案来取代基于实验室的EIS测量是非常有必要的工作，近年来通过机器学习的方法可以在不进行完整交流测试的前提下，仅通过直流测试/部分频率交流数据得到完整交流频谱。目前基于机器学习技术预测EIS如图3所示一般可以分为两类：第一类是通过电压电流等时域信号作为输入获取EIS；第二类是使用频域信号作为输入获取EIS，但与一般的EIS测试不同，该类包括了以部分EIS实测信息预测完整频谱的结果以及通过某一电池状态下的完整EIS数据推断其他电池状态下EIS结果。表1统计了这两类方法通过不同机器学习模型获取EIS的比较。

图2 Nyquist 图及其对应区域代表的含义和 ECM 参数

图3 基于 (a)~(d) 时域和 (f)~(g) 频域信息输入获取 EIS 谱的机器学习方法示意图

表1 不同机器学习模型获取阻抗谱方法比较

1.1　时域信息获取EIS

1.1.1　充放电曲线获取EIS

Duan等人通过构建一个具有两个卷积层和三个全连接层的神经网络，将恒流条件下的充放电电压和容量作为输入，预测100%SOC和0%SOC两种状态下的EIS。虽然该方法预测精度不错，但这一工作并没有讨论关于电压信息和EIS信息两者的关系，对于领域的研究者可能并不认可这种“黑箱模型”。后来Guo等人在该工作的基础上又进一步探究了充电曲线和EIS之间的关系，表明充电曲线中可以通过增量容量曲线(IC曲线)来量化活性锂损失(LLI)和活性材质损失(LAM)，而EIS中获取的 R _sei 和 R _ct 可以量化LLI，低频阻抗扩散部分可以量化LAM，除此之外还发现选取与IC曲线相关特征电压区间足以获取较高的EIS精度。Ko等人证明了在恒流恒压充电及其弛豫过程条件下都可以通过机器学习获取精度较好的EIS，并且其详细讨论了关于充电曲线的采样频率和序列长度对于机器学习模型预测EIS精度的影响。目前很少有人关注到获取当前电池状态在后续短期老化中EIS的变化情况，Sun等人通过选取电池近期不同循环圈数中的充电曲线片段，通过设计的长短期记忆网络(LSTM)不仅能够获取当前电池的EIS，还能预测未来短期老化EIS，该方法表明了在电池运行条件发生变化时，通过近期的充电信息就能够反映未来电池的老化行为，如图4所示。上述工作表明了通过易于获取的充电曲线，以神经网络作为桥梁可以快速获取高精确度的EIS，但是神经网络模型作为“黑箱”模型难以给出时频转化的内在联系，目前的这类模型的可解释性主要使用热力学信息(LLI/LAM)来和充电曲线和EIS建立联系，但是直接通过充电曲线转化成IC曲线不考虑电池内部极化是不严谨的。

图4 实现预测短期EIS变化及其寿命评估的框架：(a) 选取相同充电电压区间作为输入；(b) 针对预测短期内的EIS的LSTM神经网络；(c) 实现预测短期动力学参数变化；(d) 预测当前和未来短期的阻抗谱

1.1.2　脉冲曲线获取EIS

除了充放电曲线外，脉冲诊断技术在锂离子电池性能评估方面也取得了显著进展。Li等人展示了利用两分钟的脉冲可以结合神经网络(NN)来表征IC曲线特征以及构建时域等效电路来量化不同过电位的贡献，证明了通过脉冲测试可以获得阻抗特征。Tian 等人则通过LSTM网络，利用以1 Hz采样频率得到的脉冲电流和电压数据，准确预测了不同状态下的EIS以及SOC。Tang等人以10 Hz的采样频率脉冲将机器学习工具与分数阶电池分析相结合，从动态负载剖面中获取电池的EIS，这相比于之前通过神经网络电压信息直接获取EIS，加入了物理模型提升了可解释性。脉冲在预测EIS的任务中，通常通过IC曲线和ECM来提升该过程中的可解释性。尽管如此，目前的研究仍有需要深入探讨的问题，例如脉冲的大小和形状如何影响所获取的EIS的准确性，脉冲曲线与EIS中的哪些参数可以相关联，以及数据的采样频率对预测各个频域下的EIS有何影响，这些问题的解答将对电池性能的预测和优化提供更深入的理解。

1.2　频域信息获取EIS

机器学习技术获取EIS的另一种实现方式是输入部分频域信息而获得完整EIS结果。Temiz等人提出了机器学习重新生成的数据可以替代某些实验测量的EIS，他们通过集成各种机器学习模型，并以频率、周期电位、温度和SOC作为模型输入部分，预测了相同健康状态(SOH)下不同SOC不同温度EIS的实部和虚部阻抗，如图5(a)、(b)所示。电池阻抗谱的频率范围较宽(mHz∼kHz)，实际测试应用中超高频的阻抗获取受限于仪器设备的精度，超低频的阻抗测试又会大大增加测试时间，通过多个单频快速测量响应构建阻抗谱不仅可以节约测试成本也能提高阻抗数据获取的可靠性。仅使用阻抗谱中某些特征频率点的阻抗信息亦可以通过机器学习来预测完整的EIS结果，Sun等人发现在DRT分析中，中高频下与欧姆阻抗相关的峰和 R _sei 相关的峰随电池的SOC变化较小，如图5(c)、(d)所示，通过神经网络将中高频的特征频率点作为输入来预测EIS，最大均方根误差为0.93 mΩ。通过DRT分析与电池老化相关的特征频率，某种意义上与等效电路提取的 R _sei ， R _ct 等参数来预测EIS是类似的，但两者都有其局限性，使用DRT时，不同的正则化方法设置对于弛豫时间分布的影响较大，而等效电路模型表征EIS时大多通过经验知识，可能存在不同的等效电路模型对应相同的拟合结果。

图5 (a) 机器学习生成不同 SOC 的 EIS ； (b) 机器学习生成不同温度的 EIS ； (c), (d) 不同 SOH 和不同 SOC 状态下的 EIS 和 DRT ； (e) 选取特征频率预测 EIS 框架

2 机器学习辅助EIS 解耦LIB老化参数

EIS可用于研究电池和其他电化学系统的内部过程，解耦相关的参数信息。为了更精确地分析和解释EIS数据，采用合理有效解耦技术是非常必要的，近年来机器学习在EIS的解耦中也受到研究者的关注，以下主要介绍关于机器学习解耦EIS的应用。

2.1　动力学参数解耦

2.1.1　等效电路(ECM)解耦EIS

传统的ECM拟合方法主要依赖于研究人员的专业知识和经验，通过对测试的EIS选择合适的等效电路元件，然后进行参数识别拟合。目前研究人员已成功应用各种机器学习模型来提高ECM的识别准确度和处理效率，如图6(a)所示。除此之外也有工作细致探讨了不同机器学习识别ECM准确性比较以及ECM数据质量数量对于机器学习预测ECM的影响，表2详细介绍了机器学习在ECM中的应用场景。总体而言，机器学习在EIS数据的分类中展示了显著的应用潜力。然而，目前的挑战主要由于复杂的ECM情景下，许多EIS解耦成ECM等效电路的并非一一对应，这使得机器学习识别复杂ECM电路的准确性较低。然而，对于需要预测大量的简单ECM条件下，机器学习在ECM的识别中潜力依然显著。未来，减少人为干预以及对识别的ECM进行解释是需要解决的一大难题。

图6 (a) 基于机器学习识别等效电路的分类和拟合；(b) 机器学习在DRT求解应用和常用方法精度对比；(c) 通过机器学习求解阻抗谱中的热力学参数

表2 机器学习在ECM中的应用研究情况

2.1.2　弛豫时间分布(DRT)求解EIS

DRT方法将电池系统的响应假设为一系列不同弛豫时间响应的总和。具体地说，DRT分析假设研究对象的阻抗特征表现为一个欧姆电阻

₀ 和

个RC元件(电阻和电容的并联连接)的串联：

(1)

式中，

和

分别为第 n 个RC元件的电阻时间和弛豫时间。通过引入

，代入上等式可得：

(2)

式中，

表示第 i 个RC元件的弛豫时间，用于区分不同的RC元件；

表示弛豫时间的以10为底的对数；Δ

表示相邻

之间的间隔，在DRT求解过程中通常设定为相同值；

与弛豫时间相关，表示特定弛豫时间下RC模型的电阻。最后，将公式(2)转化为连续形式：

(3)

DRT的计算是一个求解逆问题的反演寻优过程，即寻找到最优的

函数、

数值以实现模型阻抗输出与实测阻抗结果的最佳匹配。传统上，蒙特卡罗方法、遗传算法、傅里叶变换等手段已被用于求解DRT，由于DRT的求解条件不适定，在寻优过程中仍然需要引入正则化惩罚项来限制过拟合的问题，目前Tikhonov正则化由于其显著的应用效果已成为主流方法。随着机器学习技术的发展，基于深度学习的方法如基于岭回归(RR)的贝叶斯逆问题框架、Liu等人提出的深度图像先验(DIP)方法，以及Quattrocchi等人开发的deep-DRT技术[图6(b)]，为DRT计算提供了新的动力。这些方法不仅优化了DRT的计算效率和精度，还扩展了其在多维数据处理和电池寿命预测中的应用。未来的研究可能会进一步通过机器学习探索多维度的DRT，加入复杂电池状态的变量，以提供对电池健康和性能的深入理解。

2.2　热力学参数解耦

以往的研究将电池老化机制分为三种老化模式：电导率损失(CL)、活性锂损失(LLI)和活性材质损失(LAM)。老化诊断LLI和LAM通常是开路电压(OCV)的平移和缩放得到。基于机器学习方法诊断电池老化模式近年来也得到了广泛关注。Ruan等人利用老化的伪开路电压(pOCV)和新鲜的pOCV之间的容量差作为CNN输入，成功量化在各种条件下老化的电池的老化模式，最终误差小于1.22%。Costa等人将电压容量曲线转化成IC曲线，通过CNN提取IC图像的特征，构建了量化老化模式的机器学习模型。Chen等人通过设计不同电极负载和充电倍率来实现不同老化模式，以电池运行中的电压作为输入，使用三种机器学习算法实现了86%的老化模式分类准确率。除了通过时域中的电压信息可以实现电池的老化诊断，EIS同样也能提供关于老化诊断的相关信息。Hu等人、Telize以及Sun等人均讨论了如何通过EIS数据识别出LLI和LAM，目前LLI和LAM可以从两类计算公式的EIS参数中量化获取，但上述的方法太过依赖于ECM参数的准确识别。通过ECM获得的 R _sei 和 R _ct 参数与实际真实值存在偏差，并且目前对于LLI计算与 R _ct 是否相关仍存在争议，使得通过EIS获取LLI和LAM这一过程变得复杂且容易引入误差，而机器学习使得实现EIS到LLI和LAM直接的预测成为了可能，如图6(c)所示，可以避免中间参数量化的误差，提高该过程获取热力学信息的准确性。

第一类

第二类

3 机器学习下EIS在锂离子电池健康预测与老化评估的应用

3.1　EIS实现锂离子电池健康预测

锂离子电池的寿命预测对于保障电池的可靠运行和性能优化至关重要，目前机器学习结合EIS实现电池寿命预测的方法大体上可以分为两种，一种是基于频域数据如EIS宽频信息或者某些特征频率点，另一种是基于ECM或者DRT提取参数后进行预测。

3.1.1　未解耦的原始数据预测电池寿命

宽频信息输入：宽频信息输入是将所测得的Nyquist图中所有的点作为机器学习的输入进行训练。当前已有许多工作报道了通过机器学习模型实现EIS对于电池寿命的预测，通常直接对测试获取的实部和虚部阻抗不经过预处理直接作为输入，通过如支持向量回归(SVR)、高斯回归模型(GPR)、CNN等机器学习模型来提取相关特征实现电池的寿命预测。除此之外，考虑使用循环神经网络(RNN)模型来学习关于EIS的时间变化序列关系和通过对抗生成网络(GAN)等学习EIS潜在的与容量有关的健康特征也是预测电池寿命的另外切入点。上述的工作大多为有监督学习，对于数据输入输出数量有严格的要求，然而在实际中可能存在较少样本的数据以及缺少数据标签的情况，一般可以使用迁移学习或者半监督学习来解决，Babaeiyazdi等和Li等人通过迁移学习解决数量少的问题以及提高SOH的估计和准确性，Xiong等人提出了一种基于CNN的半监督学习方法，如图7所示，显著减少了训练数据的收集成本并实现高准确的SOH估计。基于宽频信息输入可以最大程度利用EIS的信息，机器学习的使用能够快速有效获得关于锂离子电池的寿命预测。

图7 一种半监督学习实现EIS预测锂离子电池寿命流程

特征频率输入：尽管宽频输入能够最大程度提供电池老化信息，但是过多的输入在训练过程会导致训练时间增加，特别是当测试仪器的精度较低使得获取的EIS噪声大，则带入更多噪声的数据会影响模型的准确性。Jiang等人比较了Nyquist图输入与其他模型的性能，结果显示固定频率阻抗特征的训练时间缩短了近一半。在特征频率输入方面，这些频率点能够敏感地反映出电池内部的物理化学变化，并且为了优化特征频率的选择，研究人员也采用了多种策略，一般分为手动和自动。手动方式往往通过分析EIS图中专业的节点来确定特征频率，如提取关于欧姆内阻， R _sei 、 R _ct 等相关的特征频率点，或者根据几何特征进行分析提取，如曲线的半圆最高点，扩散斜线的起始点。例如Faraji-Niri等人通过从EIS图中提取关于欧姆电阻和电荷转移以及Warburg阻抗相关的几个频率点，通过GPR模型预测电池的SOH误差仅为1.1%。自动方式就是通过将EIS全部的数据进行相关性分析，分析数据和输出之前的相关性，提取最相关的数据点进行训练。Xia等人利用SHAP解释器来评估和排序阻抗特征对SOH预测的贡献度，从而筛选出对预测最有影响的特征。通过比较宽频信息输入和特征频率输入的预测效果，发现基于SHAP选择的特征频率能够提高预测准确性，并且能够显著减少测量时间。

3.1.2　解耦的EIS参数信息预测电池寿命

相比于频域数据，解耦EIS中参数信息由于引入物理过程，可以提高电池状态估计的准确性和鲁棒性。EIS中常常通过ECM或者DRT解耦关于动力学参数信息。通过机器学习，可以以解耦后的ECM参数作为输入实现寿命的精准预测，例如 Lin等人通过将EIS解谱成ECM形式，并将其参数作为DNN输入提高了电池容量估计的准确性和可解释性。由于选择的ECM不同，解耦的动力学参数不一定都与电池寿命相关，故解耦后的ECM参数也经常被用于特征筛选，在减少数据量的同时仍然可以保持精度。例如Luo等人使用SVM分析EIS数据，通过ECM提取的与电池寿命相关的健康因子(HIs)来分类电池的健康状态。

由于ECM具有很强的人为性选择，因此DRT方法也被广泛应用于EIS分析。Zhu等人通过DRT对584个EIS提取了关键的退化特征，通过采用集成学习技术，实现了在不同SOC范围内SOH的准确估计。Wang等人通过DRT方法提取了关于电感和不同频率下阻抗特征，和原始的EIS相比不仅训练时间更少，在SOH预测方面也表现出更强的鲁棒性。

基于上述几种方法，Gasper等人和Jiang等人对于不同特征采样输入方法的预测结果有更细致的比较，如图8所示，总之，机器学习技术使得EIS预测电池寿命展现出巨大潜力，在提高电池健康状态估计的准确性方面这些方法各有优势，表3和表4分别总结了近年来使用机器学习模型实现EIS预测电池寿命的方法比较和不同模型之间的优缺点，但在实践中应根据具体情况选择最合适的输入策略，以便更好地服务于电池寿命预测管理。

图8 EIS四种不同方法预测电池寿命流程图：分别为 (a) 宽频谱下输入；(b) 特征频率输入；(c) DRT下解耦参数输入；(d) ECM模型参数输入；(f)，(g) 通过机器学习预测电池的RUF 和SOH

表3 不同机器学习预测电池寿命方法比较

表4 不同机器学习预测电池寿命方法优缺点

3.2　EIS实现锂离子电池老化机理评估

目前研究锂离子电池老化机理如析锂和SEI生长备受领域关注，故能够检测到电池运行时两者的老化机理是否发生，是探索锂离子电池老化机理必不可缺的一部分。目前已有的各种析锂和SEI生长研究方法，包括核磁共振(NMR)光谱，同步辐射高能X射线衍射(XRD)等，但它们往往局限于具备较好表征测试条件的实验室甚至需要大科学装置的使用，因此数据量往往有限，EIS相比于这些表征更易于获取且有望在数据驱动模型中得到应用。

SEI在决定电池性能方面起着至关重要的作用，其生成过程会消耗活性锂以及电解液并且阻碍Li ⁺ 扩散，并增加电极的电阻。EIS是表征SEI的潜在工具之一，多篇文献报道了用ECM或DRT从EIS结果中得到SEI的阻抗和时间常数的应用实例，例如在电池老化中 R _sei 变化反映了SEI的离子导电性的变化。

电化学方法是析锂监测的常用技术，在电池运行期间，电化学参数很容易获得，很适合用于在线的析锂检测。机器学习使得数据驱动法探索析锂成为可能，Chen等人通过设计不同电极负载和充电倍率，以电池运行中的电压作为输入，使用机器学习将数据集中不同倍率运行下的电池根据老化机理分类为SEI生长、析锂、LAM，分类准确率86%，但是该工作只能识别主导的老化机理而不能定量析锂量和SEI生长量。Tian等人利用DNN从充电曲线中提取析锂引起的数据驱动特征，通过DVA曲线来确定析锂的发生和析锂的量，该方法的检测精度为98.64%。

《储能科学与技术》推荐|何智峰 等：机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用

正文

1 机器学习获取锂离子电池的EIS

1.1 时域信息获取EIS

1.2 频域信息获取EIS

2 机器学习辅助EIS 解耦LIB老化参数

2.1 动力学参数解耦

2.2 热力学参数解耦