1. 2DCZ方法生长厘米级MoS₂单晶
- 生长环境：使用单温区管式炉（加热长度1000mm），在大气压下进行。在管式炉上游放置过量硫粉，用加热带（135°C）加热提供硫蒸气氛围。玻璃基底由蓝宝石片支撑，放置在管式炉中心。Mo源（MoO₃粉末）位于玻璃上游15cm处。高纯氩气（99.9%，流量200sccm）通入1500mm长、35mm直径的石英管中提供惰性氛围。通过温度和盛硫粉的陶瓷坩埚尺寸控制硫蒸气压，坩埚尺寸为5cm×1cm×3cm。管式炉先以30°C/min的升温速率加热至900°C，稳定5min，再以7°C/min的升温速率加热至1100°C，保持15min后冷却至室温。在1100°C时注入少量O₂（99%，流量1.5sccm）15min。
- 实验步骤：
- 预沉积：在500-1000°C的Ar氛围中进行。加热过程中，玻璃表面的MoO₃粉末熔化并与玻璃基底中的Na₂O反应，形成大量Na₂Mo₂O₇共晶液滴。
- 刻蚀：在1000-1100°C的Ar/S氛围中进行。初始硫化过程由硫氛围诱导，实现多晶MoS₂的预沉积。由于高接触角前驱体液滴中的成核事件，MoS₂沿富Mo方向垂直生长，导致高密度多层MoS₂域浮在熔融玻璃上。
- 液 - 液相分离：在1100°C的Ar/O₂氛围中进行。向管中引入O₂导致预沉积的MoS₂在熔融玻璃上发生固 - 液（S - L）过程。
- 二维铺展：在1100°C的Ar/O₂氛围中进行。熔融玻璃降低共晶液滴的接触角，形成二维液膜。
- 平面内结晶：在1100°C的Ar/S氛围中进行。切断O₂供应，创造过量硫蒸气环境，实现大尺寸MoS₂域的生长。
2. 液 - 固过程原位成像
- 在钠钙玻璃表面分散少量MoO₃粉末并用乙醇处理，放置在带有水冷系统的管式炉中心。以20sccm的流量通入氩气作为保护气，将硫蒸气加热至1100°C，升温速率为100°C/min。观察到玻璃表面的白色晶体停止形成时，注入0.2sccm氧气。当白色晶体消失时，切断氧气并重新引入硫蒸气。当三角形薄膜停止生长时，实验结束。在每个阶段I、II和III，停止加热并使用水冷系统快速降温。通过拉曼测试确认玻璃表面的化学成分。
3. 共晶反应的对照实验
- 在钠钙玻璃表面分散少量MoO₃粉末并用乙醇处理，放置在带有水冷系统的管式炉中心。以20sccm的流量注入氩气作为保护气，以100°C/min的升温速率加热。在500-1100°C（Ar氛围）、1100°C（硫蒸气氛围）、1100°C（O₂蒸气氛围）和1100°C（硫蒸气氛围）时停止加热，使用水冷系统在3min内将炉子冷却至室温。通过拉曼测试确认玻璃表面的反应产物。
4. 基底与MoS₂之间的粘附特性表征
- 使用商业原子力显微镜（Bruker Dimension ICON系统）在空气中进行纳米划痕测试。通过给AFM仪器的压电陶瓷施加电压并诱导变形，控制探针与样品的接触，使力加载到MoS₂表面。加载力是电压、偏转灵敏度（7.5μm/V⁻¹，相当于探针长度的一半）和k因子（42N/m⁻¹；该常数与探针有关）的乘积。在本研究中，校准了灵敏度和k因子以保持纳米划痕测试过程中的恒定。因此，电压作为力大小的指标，施加的电压越高，加载的力越大。
5. 晶圆级单层MoS₂的转移
- 首先，在MoS₂/玻璃上旋涂4%PMMA（950K），转速为1000rpm，时间为30s，然后在120°C的高温下固化1min，作为聚合物支撑层。此步骤需重复两次以确保足够的厚度和强度。其次，用手术刀分割PMMA/MoS₂/玻璃的边缘，确保去离子水能够渗入PMMA/MoS₂与玻璃之间的界面。PMMA/MoS₂在水表面张力的作用下与玻璃分离。当PMMA/MoS₂完全从玻璃（生长基底）分离并漂浮在去离子水上时，可以用目标基底将其拾起。接下来，将PMMA/目标基底结构放置在室温下，以去除MoS₂与目标基底界面之间的水分，然后在120°C下烘烤20min，使PMMA（聚合物支撑层）软化并释放。最后，将转移后的样品浸泡在丙酮中去除PMMA，然后用异丙醇清洗并用氮气干燥。
6. 器件制备与电学测量
- FET阵列和逻辑器件制备：在SiO₂/Si基底上蒸发Cr/Au电极。在整个SiO₂/Si基底上沉积高κ介电层（HfO₂）。通过SF₆反应离子刻蚀在介电层中额外蚀刻通孔。这是底部栅极基底。将厘米级MoS₂单晶在水的辅助下转移到制备好的底部栅极基底上。通过电子束光刻和Ar反应离子刻蚀对MoS₂进行图案化。使用Cr/Au电极作为接触电极，通过电子束光刻和蒸发过程定义。器件在真空中150°C退火2h。对于短沟道FET，将厘米级MoS₂单晶转移到30nm的HfO₂和高掺杂Si基底上。通过电子束光刻和Ar刻蚀隔离沟道区域。然后使用电子束光刻定义源/漏接触。最后，通过热蒸发涂覆10nm Bi/10nm Au，并在不进行退火处理的情况下进行剥离。
- **电学测量**：使用Agilent B1500A半导体测试仪在低温探针站（Lakeshore CRX-4K）中进行，基础压力约为10⁻⁵Pa。
7. 晶圆级MoS₂薄膜的2DCZ方法
- 生长环境：MoS₂的生长环境是单温区管式炉（加热长度1500mm），在大气压下进行。在管式炉上游放置过量硫粉，用加热带（145°C）加热提供硫蒸气氛围。玻璃基底由2英寸蓝宝石支撑，放置在管式炉中心。Mo源（MoO₃粉末）位于玻璃上游10cm处。高纯氩气（99.9%，流量500sccm）通入1500mm长、700mm直径的石英管中提供惰性氛围。通过温度和盛硫粉的陶瓷坩埚尺寸控制硫蒸气压，坩埚尺寸为5cm×1cm×3cm。管式炉先以30°C/min的升温速率加热至900°C，稳定5min，再以7°C/min的升温速率加热至1100°C，保持30min后冷却至室温。在1100°C时注入少量O₂（99%，流量1.5sccm）30min。
