浙大吴忠标/刘越 Nature子刊：温和条件下甲烷直接制甲醛，连续流光热催化新策略

第一作者： Yuxiong Wang 、 Yaoyu Zhang

通讯作者： 吴忠标、刘 越

通讯单位： 浙江大学

光催化甲烷直接氧化生成 C ₁ 氧合物为传统的能源密集型和高碳足迹多步骤工艺提供了一种绿色替代方案。然而，目前高压条件下间歇式气液固反应系统在工业实施的实时产物分离和浓缩方面面临着严峻的挑战。

在这里，作者展示了一种连续流气固光热催化途径，在常压下甲烷转化为甲醛，其中产生的气相甲醛可以很容易地被吸水收集。

要点 1. 本文合理设计了 Ag-SAs 修饰 ZnO 用于常压下流动反应器中气固选择性氧化 CH ₄ 制 HCHO 。 Ag 单原子修饰 ZnO 光催化剂的甲醛产率为 117.8±1.7 μmol h ⁻¹ ，选择性为 71.2±0.8% 。同时，通过 12 小时的吸水，得到了高浓度的甲醛溶液（ 514.2±33.7µmol mL ⁻¹ ,1.54±0.10 wt.% ），有效地克服了传统间歇反应途径存在的产物富集障碍。

要点 2 . Ag-SAs 积累光生空穴，激活 H ₂ O 生成 *OH ，促进 CH ₄ 的 C-H 键断裂。此外， Ag-SAs 改变了 ZnO 的局部电子分布，有利于 *HCHO 的生成和解吸生成气相 HCHO 。此外，热的辅助促进了光生电子和空穴的分离，增强了表面晶格氧的迁移率，从而促进了 HCHO 的形成。

图 1 ：光热催化选择性氧化 CH ₄ 生成 HCHO 的 M ₁ -ZnO 的筛选。 a 计算 HCHO （ E _ads ）在 M ₁ -ZnO 上的吸附能。 b 气固光热催化 M ₁ -ZnO 氧化 CH ₄ 的性能。 c HCHO/(CO+CO ₂ ) 与 HCHO 在 M ₁ -ZnO 上的吸附关系。

图 3 ： CH ₄ 光热催化选择性氧化生成 HCHO 的活性。 a 在 150 ℃外加热条件下对 ZnO 、 ZnO （ SM ）、 Ag ₁ -ZnO 和 AgNP-ZnO 的活性。 b 不同温度下 Ag ₁ -ZnO 表面的活性。 c 催化剂表面温度为 228 ℃，不同光强照射下 Ag ₁ -ZnO 的活性。 d Ag ₁ -ZnO 的连续稳定性试验。 e 吸收溶液（ 2ml 蒸馏水， 0 ° C ）反应 3,6 和 12h 的浓度。（插入物为显色剂稀释 1000 倍后加入吸收液的照片）。 f Ag ₁ -ZnO 与其他光催化剂对 CH ₄ 光氧化生成 HCHO 的催化活性比较。

参考文献： Yuxiong Wang, Yaoyu Zhang, Xiaoqiang Wang. et al. Photothermal direct methane conversion to formaldehyde at the gas-solid interface under ambient pressure. Nature Communications . (202 5 ).

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57854-y

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