▲第一作者：吉英杰
共同通讯作者：严乙铭 杨志宇 谢江舟
通讯单位：北京化工大学 新南威尔士大学
论文DOI：10.1021/acsenergylett.4c02892（点击文末「阅读原文」，直达链接）
本文给出了一种场诱导增强电化学过程的案例。针对碱性电解槽实际运行时面临的气液传质问题，从装置结构设计的角度，针对性地提出了一种侧壁导气式设计结构，从而优化槽内部流场。通过电化学、光学和模拟等手段，验证了装置内部的流场优化能够诱导增强电解水过程中的气-液传输行为，进而提升了器件的性能。该研究开辟了宏观场设计增强电化学过程的新思路，有助于深入理解经典的电化学过程和行为。
水电解技术有着悠久的发展历程。19世纪起，它作为氯碱工业和合成氨工业的重要配套工艺逐步发展。20世纪中后期，全球性石油危机促使人类积极寻求新型能源载体，水电解凭借其便捷制氢的优势，从传统工业配套工序逐渐发展成为一个独立的工业体系。步入21世纪，随着可持续发展理念的深入人心以及可再生能源的蓬勃发展，水电解作为一种清洁制氢方式，越来越受到国际社会的重视和青睐。水电解装置的性能优化一直是学术界关注的焦点。当前，研究工作主要集中在关键材料（如催化层和隔膜）的开发与改进，并已积累了丰富的研究成果。然而，在将实验室成果转化为实际电解设备时，往往难以充分发挥材料的固有性能优势。作为连接基础研究与工业应用的关键环节，电解槽的"性能鸿沟"问题近年来引起了广泛关注。随着研究的深入，造成"性能鸿沟"的原因逐渐明晰，其中槽内电解过程中气体在电极表面的积聚被认为是一个重要制约因素。它不仅导致有效电解面积的损失，还显著增加了电解质的传质阻力，从而严重削弱装置性能。因此，如何在不显著增加能耗和工艺复杂度的前提下，有效促进气体排出、降低装置内部气体积累，成为当前设计制备高性能电解槽亟待解决的技术难题。
我们基于场诱导化学的原理，尝试从反应系统设计的角度，解决电解槽面临的这一难题。电解水作为典型的多相反应，如何优化现有装置结构，管理其内部混合且相互干扰的气-液物质传输行为，实现有效的局部流场优化，成为我们思考的切入点。如图a和b所示，短周期的扫描伏安曲线和长周期的恒电位电解曲线，都显著证明电解过程中气体的积聚导致器件性能的衰退。该现象可以用电化学中经典的Butler−Volmer公式进行理解（下图c），气体积聚覆盖电极表面，阻碍电化学传质过程。基于这些认识，如何加速气体排出、减少积聚就成为本文主要尝试解决的问题。我们提出了一种新的侧壁通气的电解槽设计方案，这种策略通过结合在化工、电子行业广泛应用的疏水透气材料，在保证槽内持液量的情况下为气体的排出提供了一个“快速通道”，使电解槽内具有更为合理的气液分布（如下图d所示）。通过一系列的电化学测试，我们全面地考察了新设计相比传统电解槽的性能特点。最主要的，在控制活性表面积（下图c）和本征电解性能（下图b）一致的情况下，我们观察到这种电解槽展现出更优的暂态（下图a）和稳态（下图d）性能，且电流波动（这是气泡影响很明显的体现）更是极大减少（下图e）。结果显示，这种新结构设计具有快速气泡排出能力，实现了对传质过程的优化。进一步地，我们尝试追踪这种性能提升的原因。如下图b所示，我们将整个装置浸没于水中以阻碍侧壁的通气，有趣的是，新设计的性能立即下降（图c）且显示出与传统结构十分接近的电解表现，这进一步验证了这种侧壁传质对器件整体提升的重要作用。此外，无论是在静水测试（下图d）还是实际电解（图e）环境下，仅使用市面上可获得的简单的疏水透气材料就可以发挥作用且持续有效（图a），这无疑进一步证明了新式设计的巨大优势，其对材料要求宽泛且具有广阔的进一步优化的潜力。考虑到电解槽内部气液行为观测困难，我们选择使用有限元模拟的方式进一步深化对局部流场管理重要性的认识。通过对电解槽结构进行简化，我们选择其侧截面进行二维模拟。下图c、d、e分别显示了新设计和传统结构在内部流场、气体分布和气泡运动行为方面的不同，可以看到，新设计内部的速度分布更为均匀、气体积聚更低且气泡排出更快，这些特点均进一步佐证了新式设计优异的局部流场管理能力。最后，也是为了方便后续继续对这一设计开展研究工作，我们对部分参数（电解液浓度、侧壁薄膜孔径、电解液量）进行了初步的优化，如下图所示，经过简单的优化，新设计显示出与目前工作可比的性能优势，证明该设计策略具有巨大的拓展潜力。
在本研究中，我们针对水电解槽装置运行中面临的性能限制因素，针对性地提出了新的侧壁导气式电解槽结构设计。电化学测试、水相实验和有限元模拟表明，该设计可以有效的优化装置的内部流场分布，实现了气体的自发和快速排出，提升了槽的效率和性能。参数优化表明，这种流场调控诱导增强电化学过程的策略具有极大的潜力，优化的气液传质或可最大限度发挥电解槽的理论电解能力，为水电解装置的研发设计提供了新思路。结合目前发展迅速的表征和模拟技术，该策略或可在更多的电化学体系中进一步得到拓展。
严乙铭，北京化工大学教授、博导，国家高层次人才。主要从事电化学催化、电化学水处理以及新能源材料与技术研究。已发表SCI论文150余篇。获北京市科学技术一等奖，国家自然科学二等奖。杨志宇，北京化工大学副教授。北京理工大学博士学位，清华大学博士后。主要研究方向为电化学领域。目前的研究方向是电化学储能，电催化CO2还原，电催化甲酸氧化和电催化氮还原和电容除盐。已发表一作、通讯SCI论文80余篇，申请专利7项，授权5项。谢江舟，新南威尔士大学博士后。北京理工大学本科和硕士，新南威尔士大学博士。主要从事电化学水处理和电化学催化相关研究。以第一作者，共同通讯作者身份发表SCI论文60余篇。研究方向：电化学催化 超级电容器 电化学水处理 新能源材料与技术欢迎具有电化学，材料化学合成和表征背景，尤其是有一定理论计算基础的同学报考！
业务介绍
研理云，研之成理旗下专门针对科学计算领域的高性能计算解决方案提供者。我们提供服务器硬件销售与集群系统搭建与维护服务。 ● 配置多样（单台塔式、两台塔式、多台机架式），按需定制，质量可靠，性价比高。
● 目前已经为全国 100 多个课题组提供过服务器软硬件服务（可提供相同高校或临近高校往期案例咨询）。 ● 公司服务器应用工程师具有量子化学、第一性原理、分子动力学等相关学科研究背景。 ● 公司与多位化学、材料领域理论计算方向专家长期合作，一起探索最优服务器软硬件配置和部署。
● 定制化硬件配置：提供售前实例测试，为您提供最合适的硬件配置方案。 ● 一体化软件服务：根据需求，发货前，完成系统、环境、队列、计算软件等所有内容的安装与配置，让您实现开机即用。 ● 完善的售后服务：为每位客户建立专属服务群，遇到问题及时解决。大大降低使用学生使用门槛和缓解老师压力。三年硬件质保 + 三年免费软件技术支持。 ● 已购买客户咨询：我们已有超过100位已购买客户，可以给您提供相同城市或者临近城市已购买客户的联系方式，以提供真实案例咨询。 ● 赠送课程学习机会：可选课程包括量子化学（Gaussian），第一性原理，（Vasp），分子动力学模拟（Lammps、Grommacs），钙钛矿计算模拟（Vasp）等。具体赠送方案以沟通结果为准。
扫码添加客服微信
更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入后台自主查询。
