长时连续的电生理信号监测，对于准确评估人体健康状况具有至关重要的意义，在疾病诊断、康复治疗、远程医疗以及人机交互等多个领域均有着关键应用。然而，当前常用的凝胶基采集电极存在显著缺陷，其机械韧性、皮肤黏附性以及电学稳定性均表现较差。在长时间的皮肤变形以及监测设备产生的剪切力作用下，极易出现运动伪影，甚至会引发电极失效与脱落等问题，这严重制约了其在可穿戴式连续电生理信号采集方面的应用。故而，开发一种同时具备高机械韧性、高黏附性以及高导电性的表皮电极，对于实现电生理信号的长时连续监测有重要的意义。
针对上述问题，华南理工大学刘岚教授团队通过制备液态金属@丝素蛋白肽的核壳粒子，在无需添加引发剂和交联剂的条件下，成功引发丙烯酸单体聚合，制得了一种兼具低模量（22.2 kPa）、高拉伸性（1050%）、高机械韧性（589 kJ m−3）的超分子凝胶；同时，由于丝素蛋白肽的作用，还赋予了该凝胶在皮肤和柔性电路板材料间的优异黏附性（干态皮肤上158 J m−2，湿态皮肤上141 J m−2，PI基材上265 J m−2，Cu基材上426 J m−2），实现了与皮肤和采集设备间的牢固黏附。此外，由于丙烯酸单体的原位引发聚合，有效增强了液态金属颗粒与凝胶网络间的结合作用，提高了凝胶的导电性（0.245 S m−1）及电学稳定性，促进了电生理信号在电极内部的传输。基于牢固的皮肤黏附界面及稳定的电学传输界面的构建，该凝胶电极有效地降低了信号噪声及运动伪影，实现了在运动及长时（12 h）过程中电生理信号（肌电信号、心电信号）的稳定及高质量采集。作为概念验证，团队进一步开发了一种柔性便携式心电监测贴片。该贴片具有小巧（70 ×35 × 2 mm）及轻量化（7 g）的特点，可直接贴合于人体皮肤上，并通过蓝牙传输数据，实现了日常生活中心电信号的长时连续监测，在家庭医疗保健和远程医疗领域展现出巨大的应用潜力。
该研究以“Liquid Metal@Silk Fibroin Peptide Particles Initiated Hydrogels with High Toughness, Adhesion, and Conductivity for Portable and Continuous Electrophysiological Monitoring”为题发表在《Advanced Functional Materials》上，第一作者为华南理工大学博士研究生闫雪凌，共同通讯作者为安徽大学陈松老师和华南理工大学刘岚教授。本研究得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金和广东省重点领域研发计划项目的资助。
图2 (a) LM@SF-PAA凝胶的制备流程图；(b) LM@SF颗粒SEM形貌；(c) LM@SF-PAA凝胶SEM形貌；(d) LM@SF-PAA凝胶形成机理示意图；(e, f) LM@SF-PAA凝胶的(e) FTIR光谱，(f) XPS光谱。
图3 (a, b) 不同LM用量下的LM@SF-PAA凝胶的机械性能；(c) 不同应变下的LM@SF-PAA凝胶的加卸载应力-应变曲线；(d) LM@SF-PAA凝胶黏附在塑料、玻璃、铜片、不锈钢球；(e, f) LM@SF-PAA凝胶的黏附性；(g) LM@SF-PAA凝胶导电机理示意图；(h) LM@SF-PAA凝胶的奈奎斯特图表征其导电性；(i) LM@SF-PAA凝胶的照片展示其自愈合性及可回收性。
图4 (a) LM@SF-PAA凝胶黏附在皮肤上承受拉力作用；(b) LM@SF-PAA凝胶的皮肤-电极界面阻抗；(c) 采集的肌电信号波形与商用凝胶电极对比；(d) 运动前后LM@SF-PAA凝胶的采集的肌电信号；(e, f) 采集的心电信号波形与商用凝胶电极对比；(g, h) LM@SF-PAA凝胶在(g)运动前后，(h) 12小时内的心电信号波形。
图5 (a, b) 基于LM@SF-PAA凝胶的柔性便携式心电监测贴片的结构示意图及实物图；(c) 心电监测贴片的主要功能模块；(d, e) 心电监测贴片在(d)人体不同运动下，（e）12小时内的连续监测的心电信号波形。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202420240
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