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太原理工大学李晋平教授团队赵强教授课题组ACB：双金属多孔材料调节局部微环境实现高效酸性电催化CO2还原

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2025-03-21 13:56

正文

▲第一作者：郎学磊

共同通讯作者：赵强、钟达忠

通讯单位：太原理工大学化学与化工学院

论文DOI： 10.1016/j.apcatb.2025.125244 （点击文末「阅读原文」，直达链接）

全文速览

本文利用气凝胶的多孔结构抑制 OH ^- 扩散，在催化剂表面构建局部碱性微环境，结合双金属的优势降低关键反应中间体 *CO 的脱附能量势垒，有效促进酸性体系下电催化 CO ₂ 向 CO 的转化。

背景介绍

由可再生电力驱动的电催化二氧化碳还原反应（ CO ₂ RR ）具有高效利用可再生能源的潜力。酸性 CO ₂ RR 体系可以缓解碳酸盐的形成和二氧化碳的交叉，不仅提高了碳利用率，而且避免了从阳极气流中回收 CO ₂ 造成的额外成本，有利于工业化应用。然而，较高的质子浓度导致的析氢（ HER ）副反应增加成为了阻碍酸性 CO ₂ RR 产物选择性的主要因素之一。据研究，在阴极附近形成较高的局部 OH ^- 浓度可以抵消质子传质，实现较高的产物选择性（ FE ）。此外，如何使产物众多的 CO ₂ RR 反应朝向既定的路径进行一直是 CO ₂ 还原领域研究的重点。

本文亮点

(1) 多孔结构有助于构建局部碱性微环境，有效促进酸性 MEA 中的 CO ₂ RR ；

(2) 第二金属 In 的掺杂有助于 Cu 表面 *CO 中间体的脱附；

(3) 在 CuIn 双金属气凝胶上获得了 86% 的单程碳效率和 99.1% 的 FE _CO 。

图文解析

合成方法

图 1. (a) CuIn 双金属气凝胶的合成； Cu ₂₄ -In-AG 的 (b, c) SEM 图像， (d) TEM 图像， (e) 能谱图； Cu ₂₄ -In-AG 、 Cu-AG 以及 Cu ₂₄ -In-NP 的 (f) C _dl 和 (g) XRD 图像； (h, i) Cu ₂₄ -In-Ag 的 XPS 图像。

通过简单的一步还原法结合真空冷冻干燥制备了具有蓬松多孔形貌的 CuIn 双金属气凝胶材料，各元素均匀分布。 CuIn 双金属气凝胶（ Cu ₂₄ -In-AG ）相较于单金属铜气凝胶（ Cu-AG ）以及 CuIn 双金属颗粒（ Cu ₂₄ -In-NP ）拥有较多的孔隙。

性能测试

图 2. (a) MEA 电极结构示意图； (b) 酸性环境下 MEA 中离子迁移示意图； (c-e) Cu ₂₄ -In-AG 、 Cu-AG 以及 Cu ₂₄ -In-NP 性能对比； (f) Cu ₂₄ -In-AG 在不同气体流速下的 FE _CO 和 SPCE 。

在 pH=2 的酸性膜电极（ MEA ）中进行了 CO ₂ RR 性能测试，其中 Cu ₂₄ -In-AG 展现出了最高的催化活性和选择性，在 -100 和 -150 mA cm ^-2 的电流密度下 CO 产物选择性分别达到了 99.1% 和 98.3% ，并在 1sccm 的气体流速下获得了 86% 的单程碳效率（ SPCE ）。

催化机理

图 3. (a) 无多孔结构和 (b) 有多孔结构的 pH 分布模拟； (c) 反应过程中 OH ^- 在孔道内迁移路径示意图； (d-f) Cu ₂₄ -In-AG 和 Cu ₂₄ -In-NP 的原位拉曼表征； (g) 由 HCO ₃ ^- 与 CO ₃ ^2- 积分比计算得到的 pH 值对比。

利用 COMSOL Multiphysics 模拟了 -150mA cm ^-2 的电流密度下有 /

太原理工大学李晋平教授团队赵强教授课题组ACB：双金属多孔材料调节局部微环境实现高效酸性电催化CO2还原

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