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中国海大田维乾/北林许凤/青大张利鸣 ACS Nano: 强韧纳米纤维素/MXene基离子 - 电子双导水凝胶膜用于稳定锌负极

高分子科技 · 公众号 · 化学 · 2025-04-02 11:50

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在可充电锌离子电池（ AZIBs ）领域，锌金属负极的表面形貌问题成为制约其发展的关键瓶颈。尽管 AZIBs 凭借高安全性、低成本和理论容量（ 820 mAh g ^-1 ）等优势受到广泛关注，但其锌负极在循环过程中会出现三大核心问题：一是不均匀的电场分布导致锌枝晶生长，可能穿透隔膜引发短路；二是不溶性副产物积累造成界面阻抗增加，降低电荷传输效率；三是析氢反应（ HER ）与锌沉积竞争活性位点，导致库仑效率下降和电解液持续损耗。这些因素协同作用导致电池容量快速衰减，循环寿命低，极大限制了 AZIBs 的商业化进程。

针对上述问题，本研究提出了一种创新策略：开发强韧纤维素纳米纤丝（ CNF ） /MXene 离子 - 电子双导水凝胶膜，并将其作为锌离子电池负极界面层以抑制枝晶生长。该薄膜展现出卓越的力学特性：面内韧性高达 18.39 MJ m ^-3 ，面内和面外杨氏模量分别达到 0.85 GPa 和 3.65 GPa ，从而为锌阳极界面提供了有效的力学限域约束，显著抑制枝晶的生长。同时，该薄膜对 Zn ²⁺ 表现出高结合能（ 1.33 eV ）和低迁移能垒（ 0.24 eV ），有效促进了 Zn ²⁺ 的均匀沉积，从而显著提升了电池的库仑效率。电化学测试进一步表明， MXene-CNF|Zn 电极的 HER 起始电位为 -0.21 V （相对于 Zn ²⁺ /Zn ），较裸锌电极的 -0.11 V 显著负移，表明该界面层能有效抑制析氢反应，大幅提升电池的循环稳定性。基于 MXene-CNF|Zn 阳极的 Zn||MnO₂ 全电池在 0.2 A g⁻¹ 电流密度下展现出 323 mAh g⁻¹ 的高比容量，即使在 3 A g⁻¹ 的高倍率条件下循环 2000 次后，仍能保持 92.8% 的容量保持率，表现出良好的循环稳定性。研究结果表明，该强韧 CNF/MXene 离子 - 电子双导水凝胶膜界面层有效调控锌负极表面 “ 应力 / 应变场 - 离子场 - 电子场 ” 的多场分布，有效抑制了锌枝晶的无序生长，显著提升电池循环稳定性；该多场耦合策略为解决锌金属电池枝晶难题提供了新思路和新方法，对其它金属负极体系的界面设计具有借鉴意义。

图 1 Zn ²⁺ 在裸锌和 MXene-CNF|Zn 负极上的沉积行为示意图

图 2 MXene-CNF 水凝胶膜本征性能表征

图 3 MXene-CNF|Zn 负极电化学性能

图 4 MXene-CNF|Zn 对称电池和半电池电化学性能

图 5 Zn ²⁺ 在 MXene-CNF|Zn 负极的沉积行为研究

图 6 Zn||MnO₂ 和 Zn||V ₂ O ₅ 全电池性能

相关研究成果以 “Tough MXene-Cellulose Nanofibril Ionotronic Dual-Network Hydrogel Films for Stable Zinc Anodes” 为题发表在 ACS Nano 。中国海洋大学田维乾 / 王焕磊、北京林业大学许凤、青岛大学张利鸣以及瑞典皇家理工学院 Mahiar Max Hamedi 为该论文的共同通讯作者，中国海洋大学硕士研究生刘孟宇为该论文的第一作者。 2024 年安塞姆佩恩奖获得者 Lars Wågberg 和 MXene 的发明者 Yury Gogotsi 深度参与该工作并提供指导。

论文信息：

Mengyu Liu, Liming Zhang*, Jowan Rostami, Teng Zhang, Kyle Matthews, Sheng Chen, Wenjie Fan, Yue Zhu, Jingwei Chen, Minghua Huang, Jingyi Wu, Huanlei Wang*, Mahiar Max Hamedi*, Feng Xu*, Weiqian Tian*, Lars Wågberg, Yury Gogotsi. Tough MXene-Cellulose Nanofibril lonotronic Dual-Network Hydrogel Films for Stable Zinc Anodes. ACS Nano , 2025 .

https://doi.org/10.1021/acsnano.5c01497

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