直接空气捕获是一种降低大气中
CO
2
水平的新兴技术，但目前该技术面临成本高昂、长期储存
CO
2
后果
不
确定性等问题。同时，现有
CO
2
利用技术通常依赖高浓度
CO
2
进料或高温。本研究报道了一种气相双床式直接空气碳捕集与利用流动反应器，通过利用光能够在现场将空气中捕获的
CO
2
转化为合成气（
CO
+
H
2
），无需高温或高压条件。该反应器分为两部分：硅胶
-
胺吸附剂捕获空气中的
CO
2
，释放无
CO
2
空气；利用聚焦光释放捕获的
CO
2
，并在二氧化硅
/
氧化铝
-
二氧化钛
-
钴双（三联吡啶）分子
-
半导体光催化剂作用下将其转化为合成气。同时使用解聚的聚对苯二甲酸乙二醇酯（
PET
）塑料的氧化反应作为逆反应。该技术设想为昼夜交替运行，夜间捕集
CO
2
，白天在集中阳光下将其转化为合成气。
直接空气捕获（
DAC
）
CO
2
技术是应对气候危机、主动去除大气中
CO
2
的有前景技术。然而，
DAC
过程能耗高、成本昂贵，且无法产生具有经济价值的产品，这限制了其应用。尽管一些
DAC
技术通过碳捕获与储存将捕获的
CO
2
地下存储，但长期地下储存的后果尚不明确。作为替代方案，将捕获的
CO
2
转化为可再生燃料和化学品，既能创造价值，又能实现碳中和循环。然而，大多数
CO
2
利用
（CO
2
U
）
技术需要纯
CO
2
作为碳原料以及需要高能量输入，限制了其在
DAC
中的整合。
1.
开发了一种集成的气相直接空气碳捕获与利用（
DACCU
）流动反应器，能够从空气中捕获并浓缩
CO
2
，并利用模拟太阳光转化为可再生燃料。
2.
该双床反应器在昼夜周期内运行，夜间捕集
CO
2
，白天在阳光照射下释放并转化为合成气。
3.
利用太阳能集热器聚集（模拟）阳光来加热
CO
2
吸附剂（
80-100°C
）释放
CO
2
，同时增强释放的
CO
2
转化。
4.
采用氧化铝
/
二氧化硅
-
二氧化钛
-
钴双（三联吡啶）（
Al
2
O
3
/SiO
2
|TiO
2
|CotpyP
）复合材料作为催化剂，实现在湿固定床反应器中高效光还原
CO
2
。
图
1
展示了集成式气相直接空气碳捕获与利用（
DACCU
）流动反应器的示意图。该双床反应器设想以昼夜循环方式运行：夜间通过二氧化硅
-
聚胺吸附剂捕获空气中的
CO
2
，白天利用光热太阳能加热（
80–100°C
）释放浓缩
CO
2
，并光催化转化为合成气（
CO
和
H
2
混合物）。其中，
SBA-15|PEI
吸附剂实现高效
CO
2
捕获，抛物槽式太阳能集热器提供光热脱附能量，以加热吸附剂有效释放
CO
2
，同时驱动
Al
2
O
3
/SiO
2
|TiO
2
|CotpyP
复合材料实现气相
CO
2
光还原，
PET
衍生乙二醇作为还原剂。
图1：通过由DAC和CO
2
U单元组成的双床流动反应器实现DACCU。
DAC
实验表明，
SBA-15|PEI
吸附剂在湿润空气流过下能够有效捕获
CO
2
，约
9 h
内完成
CO
2
的去除，
18 h
后达到完全饱和，吸附量为
87±4 mg
CO2
/g
吸附剂
。
CO
2
的捕集时间（
10-16 h
）适合夜间运行。太阳能驱动的
CO
2
光热释放实验显示，使用集光装置和吸收红外光热黑胶带覆盖吸附床外部来增加反应器床层温度，可有效释放
CO
2
。
此外，通过调整载气流速，可调节
CO
2
释放速率与浓度。
当流速为
1ml min
-1
时，在
30 min
内释放的流出物中
CO
2
的浓度为
30%
（
v/v
），
2
小时后浓度降至
2%
（
v/v
）以下。
图2：DAC和太阳能驱动的CO
2
光热释放。
进一步研究了
TiO
2
|CotpyP
与不同载体材料（如
nSiO
2
、
mAl
2
O
3
、
γ-Al
2
O
3
、
SBA-15
）组成的
CO
2
U
复合材料用于太阳能驱动
CO
2
转化为合成气的性能。在固定床流动光反应器中，乙二醇（
EG
）作为电子供体，
CO
2
作为载气，
CO
2
U
复合材料（
nSiO
2
|TiO
2
|CotpyP
反应
12 h
后，
CO
产量为
105
±
8 μmol/g
TiO
₂
，
H
2
产量为
363
±
35 μmol/g
TiO
₂
，且
CO
2
是
CO
的来源通过使用
N
2
作为载气的对照实验和同位素标记实验验证。此外，本研究的催化系统表现出明显的载体效应，γ
-Al
2
O
3
载体显著提升了
CO
选择性（
CO:H
2
=5:4
），而无载体时
CO
产率下降
6
倍；相比于二氧化硅（
SiO
2
）纳米颗粒载体，介孔二氧化硅（
SBA-15
）载体的
H
2
产率提高了
2-3
倍。利用γ
-Al
2
O
3
|TiO
2
|CotpyP
复合材料研究聚集阳光对系统的影响，发现在聚集光下，
0.5 h
内形成大量的
H
2
和
CO
，随后
CO
产量下降，这是由于反应器床层温度升至
56°C
导致催化剂失活。通过引入水冷系统（
25°C
）后
CO
产率稳定提升至
260 ± 24 μmol/g
TiO
₂
（
CO:H
2
=4:1
）。此外，
CotpyP
负载量降低至
0.005 wt%
时，催化剂周转数（
TON
）增加到
96±7
，但总
CO
产率下降。
图3：CO
2
U单元的特性与性能。
高效液相色谱
(HPLC)
分析表明，反应后
EG
氧化的主要产物为甲酸盐与乙醛酸（
GAD
）二聚体（摩尔比
~5:2
），贡献了合成气生产所需电子的
80%
以上，可在与
CO
2
U
单元分离后用作平台化学品。通过
13
CO
2
和
13
EG
同位素标记实验，证实甲酸盐与
GAD
的形成源于
EG
氧化路径，而非
CO
2
还原路径。γ
-Al
2
O
3
|TiO
2
（无
CotpyP
）对照组无
CO
生成且
H
2
产率降低，证明
CotpyP
在
CO
2
还原与质子还原反应中的催化作用。经
KOH
预处理的
PET
废物可转化为
EG
作为还原剂，在
96 h
反应中生成
1,500 μmol/g
TiO
₂
合成气（
CO
选择性为
80%
）。此外，研究表明
CO
产率与
CO
2
浓度正相关，且空气作为载气和
CO
2
源的对照实验产生的
CO
作为
CO
2
还原产物可忽略不计，证明了需要上游
CO
2
浓缩装置才能有效地将大气中的
CO
2
光转化。
图4：CO
2
U氧化产物分析与稀释CO
2
响应。
通过构建包含
DAC
和
CO
2
U
单元的集成式
DACCU
流动反应器，实现了空气中
CO
2
的昼夜循环捕获与光催化转化。在夜间操作中，
DAC
单元有效去除
CO
2
，白天则通过
CO
2
U
装置光热加热促进
CO
2
释放并转化为合成气。
CO
产率在初期为
8.5
±
0.8 μmol/g·h
，随着
CO
2
浓度降低而逐渐减少，恢复纯
CO
2
气流后，
CO
生成恢复。使用
N
2
作为载气可延长吸附剂寿命并避免危险的气体混合，而使用空气则降低了
CO
生成。此外，该系统具有高模块化和灵活性，可通过优化反应器设计、改进光管理等方式提高转化效率，并可将合成气进一步转化为液体燃料。例如，通过在
CO
2
U
单元下游使用第二层
CO
2
吸附床重新捕获未反应的
CO
2
或调整流向或照射点将重新捕获的
CO
2
变换路径到利用单元，实现了
CO
2
转化率提升。
图5：DACCU生产太阳能合成气。
本研究报道了一种集成式
DACCU
流动反应器，能够利用模拟阳光捕获、浓缩空气中的
CO
2
并其转化为可再生合成气。该过程在夜间进行
CO
2
捕获，白天通过光照释放并转化
CO
2
，提供了一种无需高温或高压且无需运输和储存
CO
2
、直接利用阳光的现场
CO
2
转化方法。通过时空分离
CO
2
捕获与转化，以及浓缩
CO
2
和去除
O
2
，解决了低
CO
2
浓度和
O
2
中毒的问题。本研究使用的
CO
2
吸附剂具有高效的
DAC
能力，可在太阳光热加热下释放
CO
2
，并可与多种
CO
2
吸附剂兼容，如沸石、金属有机框架和共价有机框架。
CO
2
U
单元基于分子
-
半导体复合材料，能有效进行气相
CO
2
转化。该气相湿床流动
CO
2
U
单元能与上游气相
DAC
单元集成，克服了溶液相中
CO
2
浓度低的限制。未来将重点开发长期连续供料方法、产品分离技术以及能适应完整
UV-vis
光谱的红外光热耐热
CO
2
转化催化剂，以实现该
DACCU
过程的实际应用。
Sayan Kar, Dongseok Kim, Ariffin Bin Mohamad Annuar,
Bidyut Bikash Sarma, Michael Stanton, Erwin Lam, Subhajit Bhattacharjee,
Suvendu Karak, Heather F. Greer & Erwin Reisner. Direct air capture of CO
2
for
solar fuel production in flow.
Nat Energy
(2025).
https://doi.org/10.1038/s41560-025-01714-y
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