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顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-10-21 08:18

正文

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研究概述

电催化二氧化碳( CO 2 )和硝酸盐( NO 3 - )的C-N偶联为传统的能源密集型尿素合成方案提供了可持续的替代方案,从而实现废物升级和增值产品合成。高效稳定的电催化剂的设计,对促进电催化尿素合成的发展至关重要。

基于此,2024年10月14日, 湖南大学王双印教授、陈晨副教授、陈大伟博士 在国际顶级期刊 Nature Communications 发表题为《Ligand engineering towards electrocatalytic urea synthesis on a molecular catalyst》的研究论文。

在这项工作中,铜酞菁(CuPc)因其精确且可调节的活性构型而被用作尿素合成的模拟催化剂。结合实验和理论研究,可以观察到通过氨基取代(CuPc-Amino)优化电子结构增强分子内Cu-N配位,有效抑制电化学诱导的脱金属作用,这是其优异活性和稳定性的来源。

与CuPc(最大尿素产率为39.9±1.9 mmol h - 1 g - 1 ,在10次测试循环中衰减67.4%)相比,CuPc-Amino的尿素产率高达103.1±5.3 mmol h - 1 g - 1 ,具有显著的催化效果和耐用性。

作者通过同位素标记、operando电化学光谱测量以揭示反应机制和验证C-N偶联过程。

本工作为尿素合成分子电催化剂的合理设计提供了独特的方案。

图文解读

图1: 电催化剂的物理表征

图2:电催化合成尿素的性能

图3:电催化合成尿素活性和稳定性的来源

文献信息






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