基于钙钛矿量子点的发光二极管(QLEDs)因其高色纯度和宽色域而被认为是一种有前途的发光技术。近年来,QLEDs在效率方面已经取得了显著进展(>20%),但器件的稳定性在连续外加电场下仍遭受着不稳定激子复合的影响而严重退化。因此,进一步探索激子复合稳定性对构建高稳定的QLED至关重要。通常来说,高质量QD薄膜的制备能够有效地改善QLED激子复合稳定性。QD薄膜的质量取决于QD墨水的品质,这样通过优化量子点墨水有望构建稳定的钙钛矿QLED。
鉴于此郑州大学宋继中等人
提出一种配体补偿(LC)策略,通过在纯化过程中引入三正辛基膦(TOP)和CsBr配体对来优化QDs墨水。配体对的引入改善了QDs墨水的透明度和胶体稳定性,同时降低了QDs薄膜的粗糙度1(见图1)。通过Fourier-transform infrared(FTIR)、Nuclear magnetic resonanc(NMR)和X ray photoelectron spectroscopy(XPS)分析,发现配体对中的TOP能够与Pb相互作用,有效钝化QD表面未配位的Pb
2+
;CsBr使QD处于富溴的环境,能够减少Br空位(
V
Br
)相关缺陷(见图2)。通过LC策略优化,QD薄膜具有的photoluminescence quantum efficiency(PLQY)发生了显著的提高,达到82%;同时配体对的引入使QD薄膜具有较浅的空穴能级,更加有利于空穴注入QD层,进而实现载流子平衡和促进了激子的有效复合(见图3)。通过LC,QD薄膜展现出高的激子复合稳定性,例如,QD薄膜在连续紫外光照射和不同外加电场下的稳定性显著优于对比的QD薄膜(见图4)。得益于LC有效调控QD薄膜的激子复合行为,QLED实现了24.7%的最大外部量子效率(EQE),初始亮度为100 cd m
−2
时工作寿命高达182小时(见图5)。
上述结果表明所提出的LC策略大大优化了QD墨水的品质,显著改善了QD的激子复合效率和稳定性,进而提高了QLED的外量子效率和工作稳定性,该策略有望显著促进钙钛矿QD在照明和显示领域等实际应用中的快速发展。
图1 TOP-CsBr对CsPbBr
3
QDs的配体补偿。
图2 LC配体与CsPbBr
3
QDs之间的作用机制。
Jindi Wang, Mingyang Li, Wenxuan Fan, Leimeng Xu, Jisong Yao, Shalong Wang, Jizhong Song; Ligand compensation enabling efficient and stable exciton recombination in perovskite QDs for high-performance QLEDs. Appl. Phys. Rev. 1 September 2024; 11 (3): 031405.
https://doi.org/10.1063/5.0191238