2006年4月22日,詹姆斯迎来NBA生涯季后赛首战,对手是奇才。詹姆斯在那场比赛中首次出手投出三不沾,但当全场比赛结束时,詹姆斯打出32分11篮板11助攻,成为自1980年的“魔术师”约翰逊后,首位在季后赛处子秀拿到三双的球员。
对奇才的那个系列赛,詹姆斯在第三场和第五场两次绝杀,率队总比分4-2晋级,这是他征服东部的开始。2007年,第二次率队征战季后赛的詹姆斯,就带领骑士杀入总决赛。在2007年东部决赛第五场,詹姆斯砍下48分9篮板7助攻,独取全队最后30分中的29分,其中连得25分,一己之力拔掉当时的东部豪门活塞。
2007年引领骑士闯入总决赛是詹姆斯职业生涯的一座高峰,那时候他才23岁,单核带队勇冠三军,但也就是从2007年总决赛开始,詹姆斯经历磨难承受打击。2007年总决赛,詹姆斯孤掌难鸣,骑士被马刺横扫,邓肯留下一句“未来是你的”傲然而去。2008年东部半决赛,骑士遭遇拥有三巨头的凯尔特人,詹姆斯一挑三将系列赛带入抢七,詹姆斯在第七场砍下45分,怎奈凯尔特人兵多将广,骑士5分之差憾负出局。
2009年东部决赛,詹姆斯场均38.5分8.3篮板8助攻,但魔术打出经典的内外结合,詹姆斯孤军奋战即便是第二场投进压哨绝杀,也未能挽救整个系列赛的败局。2010年东部半决赛,詹姆斯遭遇凯尔特人围剿,三巨头加上朗多将詹姆斯包围,詹姆斯势单力薄一拳难敌四手,骑士再度出局。加内特走到詹姆斯身边说:“忠诚有时会伤害你,因为你无法返老还童。”
苦无援手的詹姆斯,在2010年加盟热火,与韦德和波什组建三巨头。热火杀入2011年总决赛,但在那个系列赛中,詹姆斯迷失自我场均只有17.8分,6场比赛第四节总计得到18分平均仅3分,而他的对手诺维茨基系列赛第四节平均10.3分,热火不敌小牛无缘总冠军。批评与嘲讽排山倒海,詹姆斯职业生涯被逼到死角,他无路可退。
詹姆斯苦练三分,拜师奥拉朱旺学习低位技术,他的天赋与技巧有了更高层次的结合,摆在詹姆斯一统NBA江湖路上的障碍只剩心态。2012年东部决赛前五场战罢,热火总比分2-3落后,詹姆斯背水一战破除心魔,第六战杀神降临狂砍45分15篮板,抢七战轰下31分12篮板,率队翻盘终结了绿衫军三巨头时代。2012年总决赛,詹姆斯场均28.6分10.2篮板7.4助攻,第四场腿部抽筋中关键球,带领热火总比分4-1击败雷霆,詹姆斯夺取生涯首冠,首次加冕总决赛MVP。
2012年的突破让詹姆斯在心理上真正强大起来,2013年总决赛第六场前三节结束时,总比分3-2领先的马刺握有10分优势,詹姆斯怒扔发带绝地反攻,第四节+加时赛独取18分,带领球队在逆境中反败为胜。詹姆斯在总决赛抢七中得到37分12篮板击败马刺,詹姆斯连续第二年夺冠并当选总决赛MVP。
詹姆斯在2014年重返骑士,回家后第一年就带领之前4年无缘季后赛的骑士重返总决赛。2015年总决赛,乐福伤停,欧文只打了一场就赛季报销,詹姆斯独战勇士三巨头,场均劈落35.8分13.3篮板8.8助攻,带领骑士一度2-1领先,逼迫勇士冒险变阵采用极致小个阵容,利用人数优势围攻詹姆斯。尽管勇士最终夺冠,但詹姆斯的表现无疑令人信服。
2015年总决赛的遗憾,在2016年得到了弥补。詹姆斯完成了NBA历史前所未见的总决赛大逆转,带领骑士在总比分1-3落后的情况下连扳三局翻盘勇士。那个系列赛第五场在勇士主场进行,当时骑士总比分1-3陷入绝境,詹姆斯给全队发短信,承诺一定将系列赛带回克里夫兰。詹姆斯言出必行,第五场和第六场总计轰下82分,抢七大战交出27分11篮板11助攻三双成绩单,送出铭刻在NBA经典丰碑上的关键封盖。在历经风雨后,詹姆斯终登季后赛之巅。