JACS：CO2RR中离子液体和氢键对电场的协同影响

催化计 · 公众号 · · 2024-08-23 19:47

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电催化讨论群-1： 529627044

凯斯西储大学 Burcu Gurkan 等研究 [EMIM][BF ₄ ] 离子液体和水在电催化还原 CO ₂ 制备 CO 反应中的机理、反应能量、电催化活性。

本文要点

要点1. 作者通过电化学伏安法、原位 Raman 增强光谱、 DFT 理论计算，发现当 CO ₂ 分子捕获在 [EMIM] ⁺ 和电极表面之间，发现由于阳离子取向方向的改变， CO ₂ 能够在更低的过电势实现活化。

要点2. 在界面上，当水的浓度达到 0.5 M ，没有对电催化反应的法拉第效率产生明显影响，这个现象与 H ₂ O 分子能够提供质子的能力不一致。但是 H ₂ O 分子能够提供氢键，反应中的质子来自 [EMIM] ⁺ 。此外，研究发现酸性不同的有机醇能够调节界面氢键网络结构，从而降低 CO ₂ 还原的能量。这种氢键能够抑制界面产生非活性碳酸中间体物种，因此保持 [EMIM] ⁺ 的催化活性。这种调节界面氢键网络的能力有助于发展新型离子液体电催化反应。

Oguz Kagan Coskun, Zeynep Bagbudar, Vaishali Khokhar, Saudagar Dongare, Robert E. Warburton, and Burcu Gurkan*, Synergistic Effects of the Electric Field Induced by Imidazolium Rotation and Hydrogen Bonding in Electrocatalysis of CO ₂ , J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05172

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05172

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