摘要
肌肉是一种高度各向异性的承力组织，其形成过程包含两个关键机制：通过营养吸收实现基质生长，以及通过机械训练实现基质增韧。其中，肌纤维的周期性解组装与重建对形成强各向异性结构至关重要。受此启发，本研究开发了一种结合机械训练的生长策略，用于制备强韧的各向异性水凝胶。以聚乙烯醇（PVA）/单宁酸（TA）各向异性水凝胶为例，证明其可通过解组装排列的纳米纤维结构吸收聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）。PEGDA的引入诱导PVA形成结晶域，而随后的机械训练可恢复排列的纤维结构。这一复合过程使材料尺寸扩大约2倍，并显著提升力学性能（杨氏模量从2.4 MPa增至2.85 MPa；极限拉伸强度从8.2 MPa增至14.1 MPa；韧性从335 MJ·m⁻³增至465 MJ·m⁻³）。凭借高达90%的能量耗散效率，此类水凝胶在抗冲击材料、外科缝合线等领域展现出应用潜力。
引言
肌肉代表了一种最坚韧的各向异性软物质之一。其迷人的特性源自其独特的排列纤维基结构，这种结构是通过吸收营养物质促进基质生长和机械训练强化基质这两个主要过程结合形成的。在生长过程中，张力纤维最初解组装，以便吸收外部营养物质（即氨基酸）。在生长过程中，通常需要机械训练来促进纤维结构的重构，从而使强肌肉而非赘肉形成（图 1a）。这一有趣的过程激发了多种具有肌肉特性的坚韧水凝胶的创作。例如，Zhao 等人利用机械训练诱导非晶水凝胶中的聚合物链重构为排列的纳米纤维。这种处理显著提高了材料的抗疲劳性，但其中并未涉及生长过程。另一方面，Gong 等人开发了自生长水凝胶，其中在重复加载下可产生自由基，将溶胀的可聚合化合物纳入聚合物网络中。这些体系中既实现了基质生长又实现了机械强化。然而，水凝胶是各向同性的，机械处理用于触发聚合而非定向结构。因此，模仿各向异性肌肉生长过程的新方法对于提高各向异性水凝胶的尺寸和力学性能仍具有重要意义。
近日，
电子科技大学
崔家喜
教授
联合
武汉理工大学
罗国强
教授
合作设计了一种机械训练耦合自生长策略，完美模拟了肌肉的生长过程，
制备了具有多层级结构的高强韧各向异性水凝胶，实现了各向异性水凝胶尺寸变大和力学性能增强。
相关工作以“Muscle-Inspired Self-Growing Anisotropic Hydrogels with Mechanical Training-Promoting Mechanical Properties”为题发表在《
Advanced Materials
》上
。
这个策略中，首先在自生长过程中破坏排列的纤维结构，以便将外部提供的化合物纳入以扩展聚合物网络（图 1b）。然后应用机械训练来重构排列的纤维结构，在此过程中纳入的复合材料也会定向形成纳米纤维。采用聚乙烯醇（PVA）/单宁酸（TA）制备的各向异性超分子水凝胶作为种子材料（记为 An-PVA/TA）来展示这一理念。它们被喂食聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）和光引发剂在二甲基亚砜（DMSO）中的混合物（这些溶液被命名为营养物质）。基质生长包括四个步骤：营养物质的溶胀、PEGDA 的聚合、在水中浸泡以平衡液体成分，以及在 TA 水溶液中浸泡以重新形成 PVA/TA 超分子网络。值得注意的是，选择 DMSO 是为了破坏 An-PVA/TA 中强氢键的溶剂化作用，以便 PEGDA 和光引发剂的渗透，这也会导致纤维结构的破坏。应用循环预拉伸来诱导自生长水凝胶的重新排列，形成各向异性产品（记为 An-PVA/PEGDA）。这一过程是可重复的，并允许材料尺寸（约 2 倍）和力学性能（杨氏模量：从 2.4 MPa 提高到 2.85 MPa；极限拉伸强度：从 8.2 MPa 提高到 14.1 MPa；韧性：从 335 MJ m⁻³ 提高到 465 MJ m⁻³）的显著提升。
结论
作者模仿了各向异性肌肉的形成过程，开发了一种与机械训练相关的生长策略，用于制备尺寸可调且力学性能增强的各向异性坚韧水凝胶。该策略包括两个过程：吸收营养物质以扩展（生长）和循环预拉伸以增强（训练）。使用各向异性 PVA/TA 水凝胶作为基材，证明了它们可以通过纤维结构解组装的过程吸收 PEGDA 营养物质以生长。吸收 PEGDA 诱导 PVA 链结晶，而机械训练再生纳米纤维结构，导致在生长的 An-PVA/PEGDA 水凝胶中形成具有多种氢键、共价键、纳米晶体和纳米纤维的分层各向异性结构。这种结构同时增强了各向异性水凝胶的强度和韧性（杨氏模量：从 2.4 MPa 提高到 2.85 MPa，极限拉伸强度：从 8.2 MPa 提高到 14.1 MPa）。此外，各向异性水凝胶的能量耗散能力显著提高，韧性从约 335 MJ m⁻³ 增加到约 465 MJ m⁻³。考虑到各向异性水凝胶的高效能量耗散能力和效率，这些材料在抗冲击防护材料等领域具有广泛的应用前景。
