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[研究背景]
近年来，基于摩尔定律的尺度缩减和多功能扩展一直是当前电子技术的发展的主要驱动力。在此过程中，当前计算系统中的传感器节点质量和传感数据都在迅速提升。然而，基于传统硅基CMOS架构的传感器、计算和内存单元间的数据传输面临短沟道效应等物理瓶颈，阻碍了传感系统的效率和速度。具有绝佳电子和光电子性能的新兴二维材料和二维铁电材料的集成，为建立突破传统von Neumann架构的存内和感内计算架构提供了一个新的平台。传统铁电材料受限于随厚度递减而显著出现的强去极化效应，而二维van der Waals铁电材料被发现可以在具有少层甚至单层纳米级厚度的同时保持铁电效应；与此同时，二维铁电材料还可展现出半导体或金属特性，这进一步提升了其在电子和光电子领域的应用潜力。最后，二维铁电器件具有的零悬挂键表面、超快极化翻转和超低功耗性质也使其成为了建构节能高效的新型感内和存内计算集成体系的合适候选。
基于以上背景，香港中文大学许建斌团队在Advanced Materials期刊发表了题为“Emerging 2D Ferroelectric Devices for In-sensor and In-memory Computing”的综述。在这篇论文中，研究人员综述了二维铁电器件在材料、器件结构工作机理和用于感内和存内神经形态计算应用等方面的最新进展。
作者首先回顾了一些重要的二维铁电材料和对其铁电性的表征。在探测技术方面，常用的有诸如压电响应力显微镜(PFM)，扫描隧道谱(STS)，和极化二阶简谐生成测量等极化敏感表面探测技术和非线性光学技术。作者总结了对二维铁电材料的不同分类，例如基于能隙的分类方式和基于极化切换机制的分类方式，并在文中给出了一种基于极化轴相对取向的分类方式，将二维铁电材料分为面内极化材料、面外极化材料和面内/面外极化关联材料。随后，作者分别以SnTe、SnS和
𝛽
′-In
2
Se
3
材料作为面内极化材料代表，2H和3R
𝛼
-In
2
Se
3
材料作为面内/面外铁电互锁材料代表，CIPS、Bi
2
O
2
Se、hBN和转角过渡金属硫族化合物为面外极化材料代表，阐述了各类二维铁电材料的性质和对其的PFM、石墨烯监测等铁电表征。作者指出，二维铁电材料具有多方向极化取向和丰富的材料特性，以及新奇的铁电极化切换机制，使其成为了一系列技术发展的富有前景的平台。
接下来，作者讨论了铁电材料集成的二维器件，其对拓展未来高效和节能电子学十分重要。传统铁电器件可以被分为铁电场效应晶体管(三端)和铁电隧道晶体管(两端)，通常基于传统硫化物铁电材料。然而许多二维铁电材料可以展现出半导体甚至金属性质，从而可以被进一步集成进器件的导电电路中，建构出例如铁电沟道晶体管和铁电Schottky结。作者基于电流是否流经铁电材料，进一步将二维铁电器件分为了主动铁电器件和被动铁电器件。在被动铁电器件中，作者列举了具有快切换速度、长滞留时间和低功耗特性的各类铁电FET，如含P(VDF-TrFE)铁电层的石墨烯FeFET、n型MoS
2
FeFET和p型BP FeFET等电导调制器件，含LiNbO
3
和BiFeO
3
等预极化刚性衬底调制n型和p型掺杂、含探针控制铁电畴壁的可编程MoTe
2
等二维同质结器件，含PMN-PT的铁电应变FET等利用铁电衬底压电特性实现的记忆器件， 含超薄
𝛼
-In
2
Se
3
栅极介电层的石墨烯FET、含CIPS铁电介电层的MFMIS结构和双栅可配置FeFET等用以优化铁电体/半导体界面质量的全二维含铁电介电层的FeFET器件。在主动铁电器件中，作者分别列举了如两端CIPS忆阻器的两端铁电隧道或Schottky结，含
𝛼
-In
2
Se
3
作为铁电沟道的2D FeCFET、含多方向操控
𝛼
-In
2
Se
3
的六端忆阻器以及滑移铁电MoS
2
等超越传统FeFET的FeCFET器件，均展现了优质电学、记忆和长滞留、低功耗等器件特性。
最后，作者开始综述二维铁电器件在神经形态计算上的应用。神经形态计算基于生物神经系统的运作模式，通过打破传统von Neumann架构以实现一种具有更低能耗的对复杂任务的更高效计算手段。二维材料具有的原子级厚度和极佳高集成密度特性，以及可均匀集成二维铁电材料的能力，使得二维铁电器件成为实现神经形态计算的优秀平台，有望在极大程度提升系统整体性能的同时打开对器件光学、电学和机械性能的主动调制。作者通过对比各类二维非铁电器件和二维铁电器件的性能参数，揭示了后者拥有更低能耗和更短响应脉冲宽度。作者随后将二维铁电器件在神经形态计算中的应用分为三类：感内计算，IMC和神经网络。在铁电感内计算中，作者指出，二维材料的可控能带和巨大且敏感的界面使其可迅速侦查光信号，而铁电材料可在应变下通过移动电荷中心改变极化状态。从而，它们可集成为特殊的二维铁电器件结构以做到实时计算、传感和对各类激活信号的处理 ，实现传感和计算的无缝集成。作者介绍了基于可配置二维光电二极管铁电阵列的感内计算架构和用于先进人工视觉系统的含CuInP
2
S
6
/
𝛼
-In
2
Se
3
范德华异质结的FeFET，以及范德华混合钙钛矿薄片铁电器件和二维CIPS铁电器件等利用二维铁电材料鲁棒的内秉压电性和灵活性实现的具有更广泛的应变和声学感知器件。在铁电IMC中，基于传统von Neumann架构的计算方式存在记忆墙的障碍，而铁电记忆元件具有的迅速读写速度和极低能耗使得神经形态计算可以高效运作，二维铁电材料则进一步发展了衬底集成工艺。作者举例了如使用IMC架构进行原位机器学习的复式铁电MoS
2
器件、使用
𝛼
-In
2
Se
3
作为沟道材料的合并NVM与神经计算功能的二维FeCFET等FeFET沟道器件，周期性极化LiNbO
3
(LNO)畴壁构筑的WSe
2
结器件，以及铁电CuInP
2
S
6
-碲记忆器件、二维铁电
𝛼
-In
2
Se
3
晶体管和用于人工视觉计算的二维SnS
2
/h-BN/CuInP
2
S
6
铁电FET等含存内和感内计算的多功能IMC平台。最后，在铁电神经网络中，作者指出二维铁电材料具有的高电子迁移率、低电阻、非线性电学性质和低能耗、低噪声与高密度集成的特点使其成为了理想的神经网络操控平台。作者紧接着分别详细讨论了二维铁电器件在深度神经网络(DNN)、卷积神经网络(CNN)、循环神经网络(RNN)和脉冲神经网络(SNN)中的应用。例如DNN中的含HZO双栅的MoS
2
FET、含厚度低于6nm的SnS薄膜面内铁电器件和集成铁电HfO
2
和二维MoS2的FeFET等器件，大大提高了DNN学习准确率；CNN中的基于范德华半导体铁电材料
𝛼
-In
2
Se
3
器件，实现98%准确率监督学习；RNN中的碲/ CuInP
2
S
6
异质结储备池计算和铁电
𝛼
-In
2
Se
3
光电突触等器件，具有感存计算一体、动态响应等特点；以及SNN中的铁电编码器和含P(VDF-TrFE)铁电聚合物栅介电的石墨烯-FET(GrFeFET)等器件，实现高准确率计算和配对联合学习。
图 2. 具有面内，面外和互锁铁电极化的二维铁电材料。a) 位于铁电相的SnTe晶体结构、晶格畸变和原子位移示意图。b) 1-原胞单畴壁岛的STM图像。极化明确地沿方向确定。c) 具有反转铁电极化的
𝛼
-In
2
Se
3
晶体结构示意图。d)
𝛼
-In
2
Se
3
的面外和面内PFM相成像。e) 4nm厚CIPS薄片的PFM相图和PFM振幅(黑色)与相(蓝色)回滞曲线。比例尺，1um。f) 面内PFM相图揭示
𝛼
-In
2
Se
3
的厚度依赖和相关性统计。g) 具有向上和向下铁电极化的多层1T’ WTe
2
结构。h) WTe
2
三层结构的FE切换。i) 未掺杂三层器件的电导G。曲线展示了与电极化向上(红色箭头)或向下(绿色箭头)关联的双稳定性。插图为一块标记为红色的WTe
2
薄片的光学图像。比例尺，10um。j) DC场开和关时MoS
2
/WS
2
异质双层的压电回滞曲线。k)
MoS
2
/WS
2
异质双层的PFM相图和振幅。
图 3. 被动和主动铁电集成的二维器件。a) 含200nm厚铁电P(VDF-TeFE)聚合物单层MoS
2
FeFET示意图。b) 含P(VDF-TeFE)铁电介电层MoS
2
晶体管转换曲线。c) P(VDF-TeFE)铁电畴壁定义的周期性MoTe
2
侧向同质结。d) MoTe
2
侧向同质结在p-p, p-n, n-p和n-n模式下的输出曲线(I
sd
-V
sd
)。e) MoS
2
/h-BN/石墨烯/CIPS范德华FeFET示意图。f) 基于CIPS的FeFET转移特性。g) 基于CIPS的FeFET在编程态的能带和电荷分布示意图。h) 传统Fe-FET和FeCFET示意图。i) 含90nm SiO
2
作为栅极介电层的
𝛼
-In
2
Se
3
FeCFET转移特性。j) 含15nm HfO
2
介电层的
𝛼
-In2Se3 FeCFET转移特性。k) FeFET和FeCFET示意图。l) 典型含15nm HfO
2
作为栅极绝缘层和ALD钝化的
𝛼
-In
2
Se
3
在室温下的I
D
-V
GS
特性。m) 典型含90nm SiO
2
作为栅极绝缘层和ALD钝化的
𝛼
-In
2
Se
3
在室温下的I
D
-V
GS
特性。
图4. 二维非铁电器件和二维铁电器件的a) 能耗和b) 脉冲宽度对比。对比显示二维铁电材料相较于传统二维材料在能耗和响应速度方面具有优势。在神经形态计算中，相较于二维非铁电器件(红色)，二维铁电器件(绿色)消耗更少能量并在更短脉冲宽度内响应。
图5. 铁电感内计算。a) 铁电可配置二维异质结示意图。b) 光照强度为240mW cm-2时器件件处于不同铁电极化构型的光响应。c) 波长依赖的铁电定义异质结的正/负光响应，从紫外到近红外。d) vdWH FeFET (CIPS/hBN/
𝛼
-In
2
Se
3
)结构图。e) 具有1s间隔和1s脉宽光脉冲对的电导响应。f) 突触器件的沟道电流被一列655nm波长的光子脉冲逐步调制。光学增益在64脉冲、0.33mW cm-2和1s脉宽处达到。电学衰减在64脉冲处达到，V
DS
=0.2V始终保持。g) 基于二维BA
2
PbCl
4
的具有拉伸应变的柔性电化学器件。h) 向上和向下弯曲/释放循环中的典型电流响应。i) 具有压缩应变的柔性电化学器件。j) 基于极化CIPS器件中铜离子的面内迁移和面外跃迁机制图，以及处于拉伸应变和极化状态下的原理图和能带图。k) 基于一个CIPS传感器的智能语音识别系统图解。l) 被发音不同字母激励时由CIPS生成的输出电压信号。
图6. 铁电存内计算。a) 二维复式存内计算器件示意图。b) 4.8ns编程和擦除脉冲下FeFET的切换。c) T型FeFET(A
FE
/A
DE
=0.67)的耐久度。插图展示了测试脉冲序列。d) 二维FeCFETs结构集成了内存和计算，以
𝛼
-In
2
Se
3
铁电体作为沟道层工作，Al
2
O
3
和hBN分别作为全局和顶介电层。非易失性内存由全局栅操控，并通过和顶栅结合实现神经计算。e)
𝛼
