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【
研究背景
】
范德华异质结构是通过堆叠二维原子级层状材料而构建的，由于其在电子学、光电子学和自旋电子器件中的巨大应用潜力而引发了人们的浓厚兴趣。特别是，通过堆叠不同层并控制扭转角度的莫尔超晶格异质结已成为研究相关态、超导性、量子反常霍尔效应和非常规斯塔克效应的多功能平台。通常，莫尔超晶格是由具有特定扭曲角度的相似晶体结构的材料产生的，如转角双层石墨烯（tBLG）、转角过渡金属硫族化合物（tbTMD）、转角氮化硼（tBN）、转角石墨烯/Hbn, 转角α-MoO
3
和转角CrSBr, 可用于调节超导态、莫尔绝缘体、机械变形、声子极化和多步磁阻开关。最近的研究发现，在Te/WSe
2
异质结构和PbS 同质结构中也可以构建出一系列具有不同扭转角的莫尔超晶格结构。这种组装的莫尔超晶格表现出扭转角决定电子态。更重要的是，莫尔势的形成可产生自发的对称性破缺，从而产生新的各向异性光学响应和电子传输。此外，莫尔绝缘态的切换可通过电场和铁电场进一步调节。WS
2
是 TMDCs 家族中研究最多的材料之一，以其可调带隙、强光-物质相互作用和高载流子迁移率而著称。此外，单层 WS
2
纳米片的
C
3
对称性可作为外延生长各种取向的一维（1D）或二维（2D）材料的有效衬底，促进下一代新型电子和光电异质结器件的设计。然而，通过机械剥离或胶体合成策略获得的莫尔超晶格结构非常有限。因此，人们急需寻找新型莫尔超晶格体系，以加速实现多功能器件的应用。
【
成果介绍
】
有鉴于此，天津工业大学姜勇教授、柳丽轩副教授和贾志研副教授提出了通过两步化学气相沉积法合成具有可控扭转角度的混维WS
2
/Sb
2
S
3
异质结构。通过密度泛函理论计算和原子级别 HAADF-STEM 图像揭示了在 CVD 生长的WS
2
/Sb
2
S
3
中形成的复杂而广泛的超周期莫尔超晶格。偏振决定二次谐波、拉曼、荧光和吸收光谱强度证实了WS
2
/Sb
2
S
3
异质结构的光学各向异性。此外，我们实现了一种高性能的WS
2
/Sb
2
S
3
光电探测器，其导通/关断比高达10
6
，漏电流相对较低为 10
-13
A，并且具有宽带光电响应（360 - 914 nm）。值得注意的是，在532 nm光照射下，WS
2
/Sb
2
S
3
器件的最大分色比可达 3.4，从而使该器件具备了高分辨率偏振成像和加密光通信的能力。文章以“
Symmetry Breaking in Twisted Mixed-Dimensional Heterostructure Interfaces for Multifunctional Polarization-Sensitive Photodetection
”
为题发表国际著名期刊ACS Nano上。
图 1. (a, c) 不同方向的晶体结构示意图。(b, d) 分别沿 [001] 带轴观察 WS2 和 Sb2S3 晶体的原子级别的 HAADF - STEM 图像。(e) 原子排列出现在 WS2/ Sb2S3 异质结构中，扭转角约为 22°（左图）。彩色矩形表示四种堆叠构型（Type1~4）。(f) 扭转角为 ~22° 的 WS2/Sb2S3 异质结构侧视图。层间距离定义为间隙中相邻 S 原子沿 c 轴方向的距离。计算得出的电荷密度（g, i）和最低导带边缘的平面平均电荷密度（h, j）。(f, h) WS2/Sb2S3 莫尔超晶格中层间距离和自由能变化的二维映射投影。
图 2. WS2/Sb2S3 莫尔超晶格的合成和 TEM 表征。(a) WS2/Sb2S3 混维异质结构的典型光学图像。扭转角 θ 可定义为（020）Sb2S3 纳米晶的平面和（100）WS₂ 纳米片的平面。(b) 生长在 WS₂ 纳米片上的 Sb2S3 NW 的统计取向分布。(c) 利用密度泛函理论（DFT）得出的 WS2/Sb2S3 异质结构的角度与吸附能的函数关系。 (d) WS2/Sb2S3莫尔超晶格的 HAADF - STEM 图像，转角约为 15.5°。(e, f) 相应的快速傅立叶变换（FFT）图案。(g) 基于转角为 15.5° 的 WS2/Sb2S3 莫尔超晶格的原子结构示意图。(h - j)转角分别为 6.6°、12.2° 和 21.8° 的 WS2/Sb2S3 莫尔超晶格的HAADF - STEM 图像。插图：相应的 FFT 图样。
图 3.混维WS2/Sb2S3异质结构的各向异性光学响应。(a) WS2 和 WS2/Sb2S3 异质结构的偏振分辨 SHG 强度。(b) 平行（上图）和垂直（下图）配置下，随偏振角变化的拉曼强度等值线图。(c) 在平行和垂直配置下，纯 WS2 和WS2/Sb2S3 异质结构的A'g(Γ) 强度与角度的极坐标图。(d) 平行构型下 WS₂ 纳米片和 WS2/Sb2S3 异质结构随偏振角变化的 PL 强度等值线图。(e) 转角约为 60° 的 WS₂ 和 WS2/Sb2S3 异质结构的PL强度与角度的极坐标图。(f) 在偏振角为 0°、30°、60° 和 90° 时获得的光吸收光谱。两个吸收峰分别表示 A 激子和 B 激子。插图：扭转角约为 15° 的 WS2/Sb2S3 异质结构的光学图像，箭头表示 X 和 Y 方向。(g) 两个典型吸收峰（A 和 B 激子）强度与偏振角的函数关系。
图
4.
WS
2
/Sb
2
S
3
混合维异质结构的光电特性。
(a) WS
2
/Sb
2
S
3
器件示意图。
(b) WS
2
/Sb
2
S
3
光电探测器在暗光和不同波长光照下的
转移曲线
。
(c) WS
2
/Sb
2
S
3
器件在不同波长照明下的光电流（
I
ph
）与功率
密度
的关系。
(d) WS
2
/Sb
2
S
3
器件在
532
nm
光照下的时间分辨光响应。
(e - h)
在
360
、
532
、
671
和
914
nm
光照下偏振角
度与
光电流强度
的关系
。
(i)
在
532 nm
光照下，
WS₂/Sb₂S₃
器件在不同偏振角下的时间分辨光电流。
(j)
在
360
、
532
、
671
和
914
nm
光照下，
整合的
光电流强度（
I
ph(θ)
/
I
ph, min(θ)
）与偏振角的函数关系。
(k)
与
其它
二维各向异性材料和混合维异质结构的
性能
比较
,
包括
Te/WS
2
, Te
, Sb
2
S
3
, MnTe, ZrGeTe
4
, GeP
和
MoS
2
/CrOCl
。
图5. 基于 WS2/Sb2S3 混合维异质结构的多功能偏振敏感光探测器。(a) 多功能偏振测量系统的实验配置示意图。符号↕ 和 ↔在光通信转换中被定义为 “0” 和 “1”。源信号输入到达 1/2 波板，影响激发光的偏振态，从而改变 WS2/Sb2S3 光电探测器的光电流。(b) 输出电流信号（Ids）与偏振态的函数关系。二进制编码包括 “01000001”、“00110110” 和 “010101”，分别定义为大写字母 A、H 和 U。(c) 在 360 和 532 nm光照下，偏振角为 0° 和 90° 的线性偏振成像。
文献信息
Symmetry Breaking in Twisted Mixed-Dimensional Heterostructure Interfaces for Multifunctional Polarization-Sensitive Photodetection
(ACS Nano, 2025, DOI:10.1021/acsnano.4c13870)
